CoOx-CeO2改性活性焦颗粒去除模拟燃煤烟气中Hg0的实验研究

摘要

汞具有高挥发性、持久性、生物累积性，以及极强的神经毒性，可随大气在全球范围内扩散而造成全球性汞污染，对环境及人类健康造成严重危害。燃煤电厂烟气中排放的汞是大气汞污染的重要人为来源，通常燃煤烟气中的单质汞(Hg0)是汞最难控制的形态之一。因此，研究出能够高效去除燃煤烟气中Hg0的吸附-催化剂是燃煤烟气汞排放控制的重中之重。
　　本研究采用浸渍法制备了一系列负载CoOx和CeO2的改性活性焦(CoCe/AC)吸附-催化剂，并在模拟烟气条件下和一定的温度范围(110～240℃)内考察了CoCe/AC的脱汞性能。研究了CoOx-CeO2混合氧化物中Co/Ce摩尔比、CoOx-CeO2负载量、反应温度以及各烟气组分(O2、 NO、SO2、 H2O)对Hg0去除效率的影响。对反应前后的CoCe/AC样品进行了BET、XRD、SEM、FTIR、XPS以及TGA等表征以分析样品的理化性质。通过结合实验结果和表征分析结果，对CoOx与CeO2之间对脱Hg0的协同作用机制以及CoCe/AC的脱汞机理进行了分析和推断。
　　实验结果表明:负载CoOx、CeO2能大大提高活性焦的脱汞效率，并且活性组分对改性活性焦脱汞性能影响较大，与Co/AC和Ce/AC对比，CoCe/AC的脱汞效率得到进一步提高，这表明了在CoOx与CeO2之间存在协同作用;且当Co/Ce摩尔比为4.5，CoOx-CeO2负载量为6％的Co4.5Ce6/AC吸附-催化剂在反应温度为170℃条件下取得最高的脱汞效率，高达92.5％。此外，考察各烟气组分(O2、 SO2、NO、H2O)对Co4.5Ce6/AC脱汞性能的影响发现，当无O2存在时，烟气中的SO2对Hg0的脱除存在抑制作用，但NO的存在可减轻SO2的抑制作用，当烟气中存在O2时，SO2对Hg0的脱除起促进作用;烟气中的H2O对Hg0的脱除存在抑制作用。根据表征结果可知，添加CoOx能提高CeO2在载体AC表面的分散性;TGA和XPS表征分析结果表明，Co4.5Ce6/AC对烟气中Hg0的脱除是由吸附和催化氧化作用相结合的结果，Co4.5Ce6/AC表面的晶格氧和化学吸附氧可将Hg0氧化成HgO并吸附于Co4.5Ce6/AC的表面，从而将Hg0从烟气中去除。研究结果表明，在活性焦脱硫脱硝的温度范围内，模拟烟气中的Hg0能被Co4.5Ce6/AC高效的脱除，这预示着Co4.5Ce6/AC具有良好的联合烟气脱硫脱硝脱汞的工业应用价值。

目录

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摘要

插图索引

附表索引

第1章 绪论

1．1 研究背景

1．1．1 汞的理化性质

1．1．2 汞的来源及危害

1．1．3 燃煤汞排放控制管理与法规

1．2 燃煤烟气汞排放控制

1．2．1 燃煤烟气中汞的形态

1．2．2 燃煤烟气中汞控制技术

1．3 活性焦吸附剂

1．3．1 活性焦概述

1．3．2 活性焦脱硫脱硝脱汞的机理

1．4 课题研究的目的、意义和内容

1．4．1 研究的目的和意义

1．4．2 研究的内容

第2章 CoCe／AC的制备及表征方法

2．1 CoCe／AC吸附-催化剂的制备

2．1．1 实验材料和仪器

2．1．2 化学试剂的配置方法

2．1．3 CoCe／AC吸附-催化剂的制备步骤

2．2 催化剂的表征

2．2．1 比表面积(BET)分析

2．2．2 X射线光电子能谱(XRD)分析

2．2．3 扫描电镜(SEM)分析

2．2．4 傅里叶红外光谱(FTIR)分析

2．2．5 X射线光电子能谱(XPS)分析

2．2．6 热重分析(TGA)

2．3 本章小结

第3章 实验系统设计及实验步骤

3．1 实验试剂及仪器

3．2 实验系统设计

3．3 实验条件设计

3．4 实验操作步骤

3．4 实验数据分析方法

3．5 本章小结

第4章 CoOx-CeO2／AC脱除Hg0实验结果与讨论

4．1 CoOx-CeO2／AC脱Hg0性能研究

4．1．1 Co／Ce摩尔比对汞去除效率的影响

4．1．2 CoOx-CeO2负载量及反应温度对汞去除效率的影响

4．1．3 烟气组分对汞去除效率的影响

4．2 催化剂表征结果及分析

4．2．1 BET分析

4．2．2 XRD分析

4．2．3 SEM分析

4．2．4 FTIR分析

4．2．5 XPS分析

4．2．6 TG分析

4．3 Co4．5Ce6／AC脱汞机理分析

4．4 本章小结

结论与展望

主要结论

研究的主要创新点

研究展望和建议

参考文献

附录A 攻读硕士期间发表的论文

附录B 攻读硕士期间参加的科研项目

致谢