有机胺在非水体系中吸收二氧化碳的动力学研究

摘要

近些年来，由于全球经济的快速发展使得人们对化石燃料的需求越来越大，所以能源消耗量增加导致了全球范围内CO2气体排放大量增加，而CO2气体排放量的增加会带来一系列的环境问题，比如温室效应。目前来说，胺溶剂捕获CO2技术是目前应用最广泛、最有应用前景的CO2减排技术，所以进一步优化升级 CO2捕获技术是减少碳排放量的关键。但是，胺溶液捕获CO2技术也有很大的缺陷，就是它过高的解吸能耗。所以目前研究者的研究重点、热点是开发新的有机胺吸收剂，以及改良捕获CO2技术的工艺流程。
　　本文重点探究了二乙烯三胺（DETA）、1,3-丙二胺（DAP）以及异丙醇胺(1-AP)在非水体系中与 CO2的反应过程及动力学。此研究中使用stopped-flow动力学测定装置测定了293～313K温度下二乙烯三胺（DETA）、1,3-丙二胺（DAP）以及异丙醇胺(1-AP)分别在乙醇和甲醇中吸收CO2的拟一级反应速率常数k0，其中DETA、DAP体系浓度为10 mol/m3～50 mol/m3而1-AP体系浓度为10 mol/m3～100 mol/m3。所得实验结果表明每个体系的k0值都与温度和胺溶剂的浓度呈正比例关系。另外运用两性离子机理处理了DETA和 DAP在乙醇和甲醇体系中的动力学数据，采用三分子机理拟合了1-AP体系的实验数据，所有得到的动力学方程能很好的预测各个体系动力学数据，每个体系的k0的预测值与实验值的绝对平均偏差（AAD）都在合理的范围内。
　　本实验研究发现在乙醇和甲醇的体系中 DETA和 DAP的 k2值比 AEEA和 EDA的更大，同样的条件下 k2值越大表明反应速率越快，这说明在乙醇和甲醇体系中 DETA和 DAP要比 EDA以及 AEEA反应更快。而且正因为DETA和DAP在乙醇和甲醇中有着较快的反应速率以及非水体系在解吸过程中的的低能耗，所以关于 DETA和 DAP分别在乙醇和甲醇中的体系组合能够很好的帮助优化设计CO2的捕获工艺。另外，本研究所得到的动力学数据能够很好的补充关于有机胺吸收CO2的动力学研究的数据库，为后续CO2捕获技术的研究提供必要的参考和对比依据。

目录

声明

第1章 绪论

1.1全球气候变化与CO2减排

1.2 CO2的综合利用

1.3二氧化碳捕获

1.4 CO2分离技术

1.5有机胺溶液捕获CO2技术

1.6立题依据

1.7研究内容

第2章 有机胺吸收CO2动力学理论与测定方法

2.1引言

2.2质量传递模型

2.3动力学速率实验测定方法

2.3本章小结

第3章 DETA、DAP、1-AP在乙醇中的动力学研究

3.1引言

3.2实验试剂与仪器

3.3实验装置与步骤

3.4实验数据处理方法

3.5 实验结果与讨论

3.6 本章小结

第4章 DETA、DAP、1-AP在甲醇中的动力学研究

4.1引言

4.2实验试剂与仪器

4.3实验装置与步骤

4.4实验数据处理方法

4.5 实验结果与讨论

4.7 本章小结

结论

展望

参考文献

附录A 攻读学位期间发表的论文

附录B 攻读学位期间主要参与的科研项目

致谢