铂、钯氧化物纳米颗粒的制备、表征与催化性能研究

摘要

本文探索了微波法在制备水溶性纳米PtO2和纳米PdO方面的应用，考察了反应参数对纳米粒子制备的影响，并对催化性能进行了初步研究。 1.以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为稳定剂，利用微波介电加热法使氯铂酸在碱性条件下水解，制备得到了PVP稳定的水溶性纳米氧化铂胶体。利用UV-Vis、TEM、XPS等对产物进行表征，考察了反应因素的影响，并对反应机理进行了初步探讨。微波辐照加热制备氧化铂纳米颗粒时反应时间短，颗粒分布均匀，粒径小，分布窄，稳定性好；且纳米颗粒粒径受溶液初始pH值影响小，在初始pH值为5.71-9.61之间时，水解反应的速率与pH关系不大；而在强碱性下，水解反应的速率明显加快。 2.利用氯钯酸在碱性条件下的水解反应，在微波辐照下制备得到PVP稳定的纳米氧化钯胶体，利用TEM、XRD、XPS等对产物进行了表征，考察了反应因素的影响。体系初始pH值在中性和碱性范围内，随着pH值的增大，制得的氧化钯纳米颗粒的粒径变化不大；但在强酸条件下，如pH值为2.03和3.07时，制得纳米颗粒粒径明显增大；并且，微波法制备氧化钯纳米颗粒时，不同强酸弱碱盐的存在对氧化钯粒径和分散性无影响。 3.将制备的氧化钯、氧化铂胶体催化剂用于环己烯、硝基苯和大豆油的催化加氢反应，初步考察了纳米氧化铂和氧化钯胶体的催化性能。氧化铂胶体催化剂的活性优于氧化钯胶体及市售氧化铂催化剂；催化剂的重复使用中，氧化铂胶体的重复使用效果好，催化剂失活率低，而氧化钯胶体重复使用效果相对较差；与使用正己醇作溶剂对比，使用甲醇作溶剂时胶体催化剂催化活性较好。