Ag3PO4光催化剂的制备、表征及可见光催化性能研究

摘要

随着工业化的迅速发展，环境污染与能源危机引起了广泛注意。基于纳米TiO2的光催化净化材料因价廉、稳定、无毒、节能等特点而备受关注。但是TiO2因其较大的禁带宽度，只能被紫外光激发，不能充分利用自然光中的可见光，使其应用受到限制。因此研究高效可见光催化净化材料具有重要意义。自叶金花等在NatureMaterials上报道在AgNO3作为光生电子捕获剂存在条件下，Ag3PO4具有高效的可见光催化活性以来，受到人们广泛关注。但在无AgNO3为光生电子捕获剂的条件下，Ag3PO4可见光催化剂是否能高效降解有机污染物，以及Ag3PO4的光催化稳定性如何，有待研究。本论文较系统地研究了Ag3PO4光催化剂对不同有机污染物的可见光催化活性和光催化稳定性，并对其催化机理进行了初步研究，其主要内容和结论如下:
　　 分别以AgNO3溶液和银氨溶液为原料，Na2HPO4溶液为沉淀剂，采用化学沉淀法分别制得了不同形貌的Ag3PO4光催化剂，两种形貌的Ag3PO4对可见光均有吸收。
　　 在可见光(λ≥400nm)照射，Ag3PO4光催化剂不能降解苯、丙酮蒸气，但对有机染料溶液有降解作用。本文选取了两种阳离子染料(结晶紫和亚甲基蓝)、两种阴离子(甲基橙和橙黄G)以及非离子型有机溶液(对氯苯酚)分别进行了可见光催化降解实验。两种形貌的Ag3PO4光催化剂均能在可见光照射下降解有机染料溶液，对同一种染料溶液，立方块形貌的Ag3PO4光催化剂的降解速率高于球形形貌的催化剂;对同一种光催化剂，阳离子染料(结晶紫、亚甲基蓝)的活性普遍高于阴离子染料(甲基橙、橙黄G)。除结晶紫染料溶液反应后总有机碳含量(TOC)有所降低，亚甲基蓝、甲基橙、橙黄G以及非离子型对氯苯酚溶液的总有机碳量无明显变化，Ag3PO4光催化剂只是参与了一个染料脱色反应过程，不能将染料氧化成CO2和H2O。可见光照射下，没有羟基自由基(·OH)生成，其原因是Ag3PO4光催化剂的光生空穴的氧化电位低不足以将H2O或OH-氧化成·OH，这也可能是Ag3PO4光催化剂不能将有机污染物氧化成CO2和H2O重要原因。
　　 Ag3PO4光催化剂极易失活。循环使用8次后的Ag3PO4光催化剂呈灰黑色，说Ag3PO4表面已被还原成金属银，这是其催化稳定性差的主要原因，在H2O2存在条件下的光催化性能，Ag3PO4光催化剂的光催化稳定性明显提高，其原因可能是H2O2阻止了入Ag3PO4被光生电子还原。

目录

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摘要

第1章 绪论

1．1 研究背景与选题意义

1．2 有机染料污染物的处理技术

1．2．1 传统处理技术

1．2．2 高级氧化技术

1．3 光催化

1．3．1 光催化原理

1．3．2 光催化反应过程动力学

1．3．3 催化剂对光催化效率的影响

1．4 Ag3PO4催化剂的研究进展

1．5 本课题研究目的、意义及内容

第2章 Ag3PO4催化剂的制备与表征

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 实验药品

2．2．2 实验仪器

2．2．3 Ag3PO4催化剂的制备

2．2．4 催化剂的表征

2．3 结果与讨论

2．4 本章小结

第3章 Ag3PO4可见光催化性能研究

3．1 可见光气相催化实验部分

3．1．1 可见光气相催化降解苯

3．1．2 可见光气相催化降解丙酮

3．1．3 可见光气相催化反应后催化剂红外分析

3．2 可见光液相催化实验部分

3．2．1 液相光催化目标降解物介绍

3．2．2 阳离子染料溶液的可见光催化降解

3．2．3 阴离子染料溶液的降解情况

3．2．4 非离子染料溶液的降解情况

3．3 Ag3PO4可见光催化机理

3．3．1 可见光液相催化羟基自由基检测

3．3．2 可见光液相催化前后总有机碳量的检测

3．4 本章小结

第4章 Ag3PO4可见光降解染料溶液循环稳定性研究

4．1 催化剂染料降解循环稳定性测试

4．2 H2O2对催化剂循环稳定性的改善

4．3 本章小结

第5章 结论

参考文献

致谢