多孔无机纳米材料的制备及增强吸附性能与选择性

摘要

多孔无机纳米材料在催化、吸附、分离、生物医学及新材料制备等方面展示出诱人的前景。本文分别制备了表面活性剂改性的γ-Al2O3、不同组分的M2+/Al3+水滑石及有机插层改性的镁铝水滑石材料，并探讨了它们对水中污染物（六价铬离子、对氯苯酚，对硝基苯酚）的吸附性能。
　　首先，以硝酸铝为铝源、以尿素为沉淀剂，通过不同表面活性剂改性，运用水热法-焙烧工艺制备得到多孔γ-Al2O3材料。运用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、及N2的吸附-脱附等温技术表征了样品的微观形貌和结构特性。结果表明，经十二烷基硫酸钠（SDS）改性的氧化铝样品具有分等级的纳米多孔结构，并具有较大的比表面积（164.27m2/g）；在不同类型表面活性剂修饰下，氧化铝呈现出多种形貌结构，如片状堆积而成的花形、纺锤形及羽毛形状的微粒等。以对氯苯酚为目标污染物，我们通过静态吸附实验考察了所制γ-Al2O3材料的吸附性能。结果表明，准二级动力学方程和颗粒内扩散模型能够很好地描述其吸附动力学过程；吸附等温线符合约瓦诺维奇模型（Jovanovic model），最大吸附量达到163.1mg/g。
　　其次，以尿素为沉淀剂，运用水热法制备得到了镁铝（MgAl）、镍铝（NiAl）和锌铝（ZnAl）三种水滑石材料，其中M2+/Al3+的摩尔比均为3。通过XRD、SEM及N2吸附-脱附等温技术表征了样品，发现这三种水滑石材料具有不同晶粒尺寸和形貌结构特征，但均是由晶化良好的纳米片自组装而成。以六价铬（Cr(VI)）作为目标污染物，通过一系列静态吸附实验研究表明，吸附等温过程符合Freundlich模型；锌铝水滑石具有最大的吸附量（68.07mg/g），并且具有最好的再生性能。此外，共存阴离子对其吸附性能具有显著的影响，其中CO32-，HCO3-对吸附过程影响较大，主要原因是这两种离子对层板具有较大的结合能及较强的亲和力。
　　最后，以苯磺酸钠（SBS）、十二烷基磺酸钠（SDSO）及十二烷基苯磺酸钠（SDBS）为插层改性剂，六亚甲基四胺（HMT）为均匀沉淀剂，运用水热法成功制备得到十二烷基磺酸根（DSO）与十二烷基苯磺酸根（DBS）阴离子插层的水滑石。两种阴离子插层后的镁铝水滑石的层间距由原来的0.755nm分别增加到了2.380nm（DSO）和3.040nm（DBS），由此可推知，两种阴离子在镁铝水滑石层板间是以单层反向平行的方式垂直于层板排列。研究发现这种磺酸根离子对镁铝水滑石具有与碳酸根相当的亲和力，可能是由于其较长疏水性离子链具有一定的保护作用。以对硝基苯酚和对氯苯酚为目标污染物，我们进行了一系列吸附等温实验来研究所得水滑石材料的吸附容量和吸附选择性。结果表明，吸附等温线都符合Langmuir模型，并且DBS水滑石对对硝基苯酚与对氯苯酚的最大吸附量分别达到了122.0mg/g和99.40mg/g；DSO及DBS插层镁铝水滑石在苯酚混合溶液中优先选择吸附对硝基苯酚。

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第1章 绪论

1.1 水环境内含酚类废水处理研究进展

1.2 含铬废水的处理

1.3 多孔纳米金属氧化物概述

1.4 水滑石材料概述

1.5 课题的研究目的、意义及内容

第2章 多孔γ-Al2O3的制备及对水中对氯苯酚的吸附性能研究

2.1 前言

2.2 实验材料与样品制备

2.3 吸附实验

2.4 结果与讨论

2.5 本章小结

第3章M2+/Al水滑石的制备及其对水中Cr (VI)的吸附

3.1 前言

3.2 实验材料与样品制备

3.3 吸附实验

3.4 结果与讨论

3.5 本章小结

第4章 有机插层镁铝水滑石的制备及其吸附选择性

4.1 前言

4.2 实验材料与样品制备

4.3 吸附实验

4.4 结果与讨论

4.5 本章小结

第5章 结论

参考文献

致谢

攻读学位期间获得的科研成果