层状有机-无机杂合物(C6H5C2H4NH3)2(CH3NH3)m-1PbmI3m+1(m=1,2,3)在太阳能电池中的应用

摘要

随着化石能源的日益枯竭，对清洁的可再生能源的开发与利用已成为人们关注的焦点，太阳能电池由于可以将太阳能直接转换为电能而引起人们的广泛关注。目前，基于CH3NH3PbI3的钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已超过20％。然而，CH3NH3PbI3遇水极易分解，紫外线照射下同样极易分解。层状有机-无机类钙钛矿杂合物(C6H5CH2CH2NH3)2(CH3NH3)m-1PbmI3m+1(简写为(PEA)2(MA)m-1P bmI3m+1;m=1,2,3)具有连续可调的能带结构以及较好的光电特性和化学稳定性。为此，本论文以(PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1为研究对象成功合成杂合物粉晶，制备稳定性优异的杂合物薄膜，并将其应用于钙钛矿太阳能电池。研究杂合物无机层数对其能带结构的影响。同时研究不同结构电子传输层及其厚度以及杂合物无机层数对钙钛矿太阳能电池光电性能的影响。主要研究结果如下：
　　(1)采用传统液相法合成杂合物(PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1(m=1,2,3)粉晶，研究了原料中 MAI的含量对多层杂合物的结构形成的影响。研究结果表明，杂合物(PEA)2PbI4,(PEA)2(MA)Pb2I7和(PEA)2(MA)2Pb3I10的合成原料PEAI，MAI和PbI2的最优原料配比分别为2:1，2:2:2和2:4:3，过量的MAI有利于多层杂合物的形成。杂合物晶体均呈片状，随着无机层数的增加杂合物无机层之间的间隙增加，杂合物的禁带宽度减小。
　　(2)采用液相沉积法制备杂合物(PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1(m=1,2,3)薄膜，研究了杂合物无机层数对杂合物的结构，在基板上的排列方式，显微形貌，能带结构的影响以及杂合物薄膜对空气中水氧的化学稳定性。研究结果表明，杂合物薄膜具有较高的表面覆盖率，较好的化学稳定性，(PEA)2PbI4和(PEA)2(MA)Pb2I7的无机层平行于基板表面排列，(PEA)2(MA)2Pb3I10的无机层垂直于基板表面排列生长，其禁带宽度值分别为2.34,2.06和1.88eV。杂合物(PEA)2(MA)Pb2I7和(PEA)2(MA)2Pb3I10的能级结构能够很好的匹配于TiO2和Spiro-OMeTAD。
　　(3)杂合物(PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1(m=2,3)薄膜高的表面覆盖率、合适的能带结构以及较好的化学稳定性表明其可以用于钙钛矿太阳能电池吸光材料。因此，本论文将其用于吸光材料制备钙钛矿太阳能电池，研究杂合物无机层数，不同结构电子传输层(TiO2薄膜及 TiO2纳米棒薄膜)及其厚度对太阳能电池光电转换性能的影响。研究结果表明，太阳能电池的光电转换效率随着杂合物无机层数增加而增加。基于(PEA)2(MA)2Pb3I10的平面结构和介孔结构太阳能电池分别获得了1.62%和3.72%的光电转换效率。TiO2纳米棒的引入有效的提高了电池的Jsc。电池的开路电压，短路电流密度和光电转换效率随着 TiO2纳米棒长度增加而先增加后减小。此外，基于(PEA)2(MA)2Pb3I10钙钛矿太阳能电池具有较好的可重复性和对水氧的稳定性。

目录

声明

第1章 绪 论

1.1 研究背景

1.2 有机-无机类钙钛矿结构杂合物的结构与基本特性

1.3 钙钛矿太阳能电池结构及其工作原理

1.4 钙钛矿太阳能电池研究进展

1.5钙钛矿太阳能电池存在的问题

1.6本论文的研究思路与内容

第2章 (PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1的合成、结构及钙钛矿太阳能电池制备与性能表征

2.1实验原料

2.2 (PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1的合成及钙钛矿太阳能电池制备工艺

2.3 (PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1粉晶及基于(PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1的钙钛矿太阳能电池结构表征及性能测试

第3章 层状有机-无机杂合物(PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1的合成、结构及性能

3.1 (PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1的合成

3.2 (PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1的物相结构

3.3 层间距分析

3.4 (PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1的显微形貌

3.5 (PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1的红外光谱分析

3.6 (PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1的紫外可见吸收光谱分析

3.7 本章小结

第4章 杂合物(PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1薄膜的制备及其在钙钛矿太阳能电池中的应用研究

4.1 致密TiO2薄膜和TiO2纳米棒薄膜的制备和表征

4.2 (PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1薄膜的制备及表征

4.3 基于(PEA)2(MA)m-1PbmI3m+1的钙钛矿太阳能电池制备及性能表征

4.4 本章小结

第5章 结 论

致谢

参考文献

攻读硕士学位期间发表文章及专利