武汉有机气溶胶的化学组成及来源解析

摘要

大气细颗粒物（PM2.5）对于全球气候、区域环境质量和人体健康有着重要的影响。有机物作为大气PM2.5的重要组成部分，已占到PM2.5质量的1/3~1/2，它通过增强散射和反射太阳光引起辐射强迫变化，进而导致大气能见度下降。目前针对大气颗粒有机物的研究十分有限，据此，本文选取大气PM2.5中有机物作为研究对象，在武汉市三个典型地区（工业区、交通区、植物园）开展了为期一年的PM2.5样品采集。分析了武汉市大气PM2.5中有机物的化学组成及其污染分布特征，并结合化学质量平衡（CMB）模型确定了大气有机气溶胶的主要来源。 有机物和二次无机离子是武汉大气PM2.5中最重要的两类化学组分，两者之和分别占工业区、交通区以及植物园PM2.5质量的47.1%，56.9%和57.2%。武汉市大气PM2.5中化学组分的浓度呈现出明显的时空分布特征。其中，硫酸根、硝酸根和有机碳在春季三个采样点差异最大，其次是夏季和秋季。工业区排放的碳质气溶胶是导致三个采样点PM2.5化学组分差异的主要原因。 大气PM2.5样品中共检测到颗粒有机物125种，包括27种多环芳烃、31种正构烷烃、23种藿烷甾烷、32种有机酸以及12种脱水单糖。其中多环芳烃的浓度在冬季主要受机动车尾气排放的影响；正构烷烃的碳优势指数（1.1±0.2）接近1以及C23、C24的主峰碳特征表明武汉市大气有机气溶胶主要受人为污染源排放的影响；化石燃料燃烧的示踪物藿烷甾烷类在交通区浓度最高，达到了13.0±8.4 ng/m3，反映出机动车排放的污染特征；而生物质燃烧的示踪物左旋葡聚糖在秋季出现的极端值（2794.3 ng/m3）也说明了武汉市秋季大范围生物质燃烧的污染现象。 根据已定量化合物的日变化特征，结合气团后向轨迹分析和卫星火点数据，对2011年秋季武汉市出现的PM2.5极端污染事件进行了成因分析。结果表明，此次污染事件主要是由于安徽、江苏、河南等地大范围秸秆燃烧产生的污染物经过远距离传输到达武汉而导致的。此外，不利的大气扩散条件（高湿>80%，低风速和低压）引起污染物在近地表发生累积，进一步加重了大气污染过程。 此外，武汉市大气PM2.5中有机碳（ OC）的来源主要有：机动车排放（38.1%±8.3%），二次有机碳（37.9%±7.8%），燃煤（7.0%±6.2%），肉类烹饪（3.0%±1.6%），生物质燃烧（3.0%±1.0%）以及植物碎屑（0.8%±0.6%），这6类污染源合计贡献了OC年均浓度的89.7%±10.2%。二次无机离子是PM2.5最大的污染源，其对PM2.5质量的贡献为24.2%±3.1%；机动车排放是第二大污染源，贡献了PM2.5质量的20.0%±4.0%。矿物尘在春季对三个采样点PM2.5表现出均一的贡献，这与区域沙尘气团的传输有关。总体而言，一次污染源和二次污染源累计贡献了PM2.5质量浓度的83.4%±9.8%。 三个采样点源解析结果的对比分析表明：武汉市PM2.5的本地排放源中，机动车尾气排放对交通区影响很大；燃煤、矿物尘以及工业排放对工业区影响最大；而PM2.5的区域污染源如二次硫酸盐、二次硝酸盐和二次铵盐在三个典型地区表现出一致的贡献。

目录

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缩略词

第1章 绪论

1.1 引言

1.2 大气颗粒物的化学组成

1.3 大气颗粒物的来源解析研究

1.4 研究意义与研究内容

第2章 大气样品的采集与分析

2.1 武汉大气PM2.5样品采集

2.2 样品的实验分析

2.3 质量保证与质量控制

第3章 大气PM2.5中有机气溶胶的污染特征

3.1 武汉市大气PM2.5的污染分布特征

3.2 武汉市大气PM2.5的质量平衡

3.3 OC、EC的污染分布特征

3.4 有机化合物的污染分布特征

3.5 小结

第4章 气团远距离传输对有机气溶胶的影响分析

4.1 后向轨迹模型概述

4.2 气团传输路径的季节变化特征

4.3 秸秆燃烧污染事件的成因分析

4.4 小结

第5章 武汉市大气有机气溶胶的来源

5.1 化学质量平衡（CMB）模型概述

5.2 大气有机气溶胶的来源解析

5.3 大气PM2.5的来源解析

5.4 源解析结果的比较分析

5.5 小结

第6章 结论与展望

6.1 结论

6.2 展望

致谢

参考文献

攻读硕士学位期间发表的学术论文