吸附增强纳米（光）催化材料的制备及其空气净化应用

摘要

随着工业化进程日益加快和化石能源大规模使用，大气中的挥发性有机物(VOCs)与二氧化碳(CO2)浓度大幅增加，空气污染也越来越严重。不管是在室内生活还是在室外活动，人类每时每刻都在呼吸着空气。所以，对空气污染的治理，与人类的健康生活息息相关。在众多的空气污染源中，甲醛(HCHO)是典型的室内VOCs污染物，因其来源广泛、超标率高且危害性大，受到了较多的关注。目前，面向室内甲醛净化，研究较多的处理方法是吸附法和热催化氧化法，均已取得了一定的研究进展，但是新型高效吸附剂与室温催化剂的研发仍是关键难题。同时，室内空气净化领域，常常忽视的一个问题是，室内二氧化碳(CO2)浓度的控制。事实上，室内空气中CO2浓度累积达到3000–4000 ppm时，会出现胸闷头疼症状。并且，CO2还是主要的温室气体之一。近年来，光催化还原CO2由于其可以在降低二氧化碳的浓度的同时，又能把太阳能转化为高能量密度的化学能源，吸引了学者们的广泛关注。为了进一步的提升甲醛或二氧化碳的处理效率，本论文在总结前人工作成果的基础上，从增强材料对甲醛或二氧化碳的吸附能力这个关键性的第一步出发，开展了新型高效吸附增强型催化体系的研究工作。具体的工作内容如下： 第一，在乙二烯三胺(DETA)的调控作用下，通过一步溶剂热方法制备了表面胺化的分等级结构的钛酸盐微球，并通过改变引入合成体系中的DETA与钛酸四丁酯的摩尔比调节了其自组装结构、比表面积、孔体积和表面胺功能团含量等组成结构参数。基于一系列的测试和表征分析指出，钛酸盐微球的优异吸附去除甲醛性能依赖于其多级微结构与表面胺化的协同作用。 第二，多孔TiO2是主流的一种典型室内催化体系载体。在上一章工作基础上，我们通过煅烧制备的钛酸盐微球可得到多孔TiO2，但是其作为Pt载体的室温甲醛去除性能较差。本章我们首先合成了金属有机框架MIL-125(Ti)，并通过简单的煅烧处理得到了多孔的TiO2。所得到的TiO2不仅具有大的比表面积和多孔的结构，而且在其表面沉积一定量的贵金属Pt后，还表现出相对优异的室温甲醛氧化性能。 第三，g-C3N4是一种重要的可见光光催化剂，但是其光催化CO2还原性能不高，本章我们研究发现结合纳米结构设计和表面结构改性可以有效改善g-C3N4的光催化CO2还原性能。具体方法是：首先用稀硝酸处理溶解在乙二醇中的三聚氰胺，然后将处理得到的产物通过一步低温煅烧得到空心多孔的g-C3N4纳米管。最后，为了进一步提高g-C3N4纳米管的CO2吸附性能而又不影响其光吸收性质，在其表面修饰了不同含量的金属有机框架ZIF-8纳米团簇。研究结果表明，优化合成的ZIF-8/g-C3N4纳米管复合光催化剂表现出优异的光催化CO2还原性能，其光催化产甲醇性能是传统热解g-C3N4光催化剂的3倍多，充分表明纳米结构设计与表面修饰改性对调节光催化过程和性能的协同效应。

目录

声明

第1章 绪论

1.1 研究背景

1.2 室内甲醛的污染

1.3 国内外治理甲醛的方法

1.4二氧化碳的污染

1.5 二氧化碳的治理

1.6 本论文的选题依据和主要内容

第2章 原位胺化的分等级钛酸盐纳米微球的制备及其高效的甲醛去除性能

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

第3章 MIL-125(Ti)煅烧得到的多孔二氧化钛及其负载Pt后的甲醛氧化性能研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第4章 表面修饰ZIF-8纳米团簇的g-C3N4纳米管及其增强的光催化CO2还原性能

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第5章 结论

致谢

参考文献

附录:硕士期间已发表和待发表的研究论文