云南先锋褐煤微波热解耦合气化气态特征的研究

摘要

随着中国优质煤资源急剧减少，合理利用储量相对丰富、变质程度低的褐煤资源已引起国内外广泛关注。褐煤占世界煤炭储量的45％，然而，由于其含水量高、热值低、化学反应性高且易燃等特点，使其作为原料利用受到限制。褐煤热解和气化是对褐煤资源分质转化利用的有效途径之一，对缓解能源供应紧张，改革我国能源结构具有重要意义。与传统加热方式相比，微波加热具有高效快速、选择性加热、节能、易控制和无污染等优点，已经越来越多地应用于各种科学和技术领域。本文使用微波加热的方式，对云南先锋褐煤的热解特性进行了研究，考察了微波搅拌器、微波功率、煤焦比和煤样粒径对热解气的生成速率、产量及含量的影响，以提高褐煤微波热解制气效率。同时将微波加热和常规加热对褐煤热解的气态产物生成特性进行对比研究，旨在最大化利用褐煤资源的特点。气化实验是以微波热解汽作为气化剂，以产物半焦作为原料，通过耦合气化过程，与常规气化方式进行对比，考察微波功率、煤汽比和催化剂对气态产物有效成分CO、H2、CH4的生成速率、产量及含量的影响，提高褐煤焦微波气化效率，寻找一种褐煤微波脱水耦合气化的方法。
　　本研究主要内容包括：⑴云南先锋褐煤是典型的低变质程度煤种，碳含量低、氧含量高、水分含量高、挥发分含量高;其分子结构中含有大量含氧官能团、不饱和键、长链支链结构以及缔合的氢键;具有规整致密的表面结构和大量的孔隙;350～750℃是先锋褐煤热解反应的主要温度区间。⑵褐煤热解时，微波功率越大，煤样升温速率越大，热解终温越高;添加微波搅拌器可以显著增大热解气生成速率和气态产物产量;适当增大微波功率和褐煤半焦比，减小煤样粒径可以加快产气速率以及气态产物产量。当等温热解温度900℃时，最大产气速率是1040 ml/min，热解气有效成分总产量是3.36 L;当微波热解功率为800W时，最大产气速率是2636 ml/min，热解气有效成分总产量是7.04 L。在最优条件下，微波热解的最大产气速率是常规热解的2.53倍，热解气有效成分总产量是常规热解的2.1倍。⑶褐煤焦微波气化时，微波功率越大，半焦升温越快，气化终温也越高。增大微波功率，适当提高水流量和增加催化剂的添加量均可以提高褐煤焦微波气化的产气速率及气态产物的产量。当微波功率为1000W时，CO和H2的最大产气速率分别为984.43、1043.51ml/min，气态产物中有效成分的总产量为28.27 L;当等温气化温度为1000℃时，CO和H2的最大产气速率分别为746.34、915.05ml/min，气态产物中有效成分的总产量为16.97 L。在最优条件下，微波气化的最大产气速率明显高于常规气化，其气态产物中有效成分的总产量是常规气化的1.67倍。⑷与常规加热方式相比，微波加热是一种快速、高效的加热方法。褐煤微波热解与气化具有时间短、能耗低等特点;微波加热用于褐煤热解及气化制气一体化时，可大幅提高气态产物有效成分的生成速率与产量，符合低碳环保的理念，具有很好的发展前景及应用价值。

目录

声明

摘要

1．1 研究背景及意义

1．2 中国褐煤资源特性与利用现状

1．2．1 中国褐煤储量与分布

1．2．2 中国褐煤资源利用技术现状

1．3 褐煤热解特性概述

1．3．1 褐煤热解过程

1．3．2 影响褐煤热解的因素

1．4 褐煤气化特性概述

1．4．1 煤气化过程

1．4．2 影响煤气化的因素

1．5 微波加热的原理与特点

1．5．1 微波加热的基本原理

1．5．2 微波加热的特点

1．5．3 微波加热的研究现状

1．6 本文研究内容及实验思路

第2章 褐煤微波热解主要气态产物生成特性

2．1 实验部分

2．1．1 煤样的选择

2．1．2 实验装置与方法

2．1．3 TG-DTG热失重分析

2．1．4 FT-IR分析

2．1．5 XRD分析

2．1 结果与讨论

2．2．1 XFHM的TG-DTG分析

2．2．2 微波热解升温特征

2．2．3 微波搅拌器对主要气态产物生成的影响

2．2．4 微波功率对主要气态产物生成的影响

2．2．5 煤焦比对主要气态产物生成的影响

2．2．6 煤样粒径对主要气态产物生成的影响

2．2．7 微波热解半焦的结构表征与分析

2．3 本章小结

第3章 褐煤常规热解主要气态产物生成特性

3．1 实验部分

3．1．1 煤样的选择

3．1．2 实验装置与方法

3．2 结果与讨论

3．2．1 等温热解温度对主要气态产物生成的影响

3．2．2 常规热解与微波热解对比

3．2．3 固体半焦SEM分析

3．3 本章小结

第4章 褐煤添加半焦微波气化主要气态产物生成特性

4．1 实验部分

4．1．1 煤样的选择

4．1．2 实验药品

4．1．3 实验装置与方法

4．2 结果与讨论

4．2．1 微波气化升温特征

4．2．2 微波功率对主要气态产物生成的影响

4．2．3 水流量对主要气态产物生成的影响

4．2．4 催化剂对主要气态产物生成的影响

4．3 本章小结

第5章 褐煤添加半焦常规气化主要气态产物生成特性

5．1 实验部分

5．1．1 煤样的选择

5．1．2 实验装置与方法

5．2 结果与讨论

5．2．1 等温气化终温对主要气态产物生成的影响

5．2．2 常规气化与微波气化对比

5．2．3 固态产物SEM分析

5．3 本章小结

6．1 结论

6．2 论文创新点

6．3 展望

致谢

参考文献

攻读硕士学位期间发表的科研成果