SnO2@graphene、α-Ni(OH)2@3DNCarbon纳米复合材料的制备及其生物传感器性能研究

摘要

生物传感器是一类以生物活性材料为分子识别元件的分析器件，被广泛应用于医疗卫生、农业生产、环境监测等日常生活中各个方面。作为生物传感器重要组成部分，电化学酶传感器在物化分析领域扮演着重要的角色。与其它分析技术相比，具有催化高效性与专一性特征的酶的引入，使得酶基传感器对检测目标物有着优异的电化学表现。然而，在电化学酶传感器制备过程中如何防止酶失活以及更高效地暴露酶电活性中心，一直是电化学酶传感器研究者亟需解决的问题之一，处理不好将严重影响传感器性能。
　　纳米材料拥有很多特殊的力、热、光电性能，在太阳能电池、超级电容器等研究领域受到了普遍关注。其小尺寸、大比表面积特性有助于吸附生物活性材料，增加分子附着量;好的生物相容性则可以保护活性材料空间结构，防止其变性、失活;同时，高导电性纳米材料也可以作为电子传输媒介，加快电子在活性材料与基底电极间交流。因此，纳米材料被认为是解决上述问题的有效途径之一，广泛应用于生物传感器领域研究。
　　在本论文中，分别合成了生物相容、高导电性SnO2@graphene及高催化活性α-Ni(OH)2@3DNCarbon纳米材料，固定于玻碳电极（Glassy Carbon electrode，GCE）表面，组装成电极后，利用循环伏安法，研究了复合物膜电化学行为，并电催化检测了葡萄糖浓度。主要内容如下:
　　1.以SnCl4·5H2O和石墨烯（graphene）为前驱体，成功制备了SnO2@graphene纳米复合材料，SAED表明产物中SnO2呈多晶结构。将复合材料和葡萄糖氧化酶(GOD)混合，得到了GOD-SnO2@graphene复合物修饰膜。FT-IR和UV-vis测试结果表明GOD在修饰膜中保持了原有结构，这和SnO2好的生物相容性是密切相关的。将复合物膜固定于玻碳电极(GCE)表面，制备得到Nafion/GOD-SnO2@graphene/GCE。利用循环伏安法，研究了GOD在复合物膜中直接电化学行为以及催化葡萄糖的反应机理。安培电流响应则显示Nafion/GOD-SnO2@graphene/GCE对葡萄糖有着较强催化能力，线性范围很宽。
　　2.以天然玫瑰花为生物前驱体，气氛退火得到三维网格碳骨架(3D NetworkCarbon，3DNCarbon)。以其为模板，水热合成了α-Ni(OH)2@3DNCarbon纳米材料。SEM显示3DNCarbon为多孔状结构，α-Ni(OH)2均匀生长其表面上。XRD则表明水热产物中Ni(OH)2呈α金相结构。将复合材料修饰到玻碳电极(GCE)上，制备得到Nafion/α-Ni(OH)2@3DNCarbon/GCE。利用循环伏安法，研究了α-Ni(OH)2@3DNCarbon纳米材料电化学性能。根据不同工作电位下，复合材料修饰电极安培电流响应，确定了工作电位为+0.5V。对葡萄糖电催化结果显示，Nafion/α-Ni(OH)2@3DNCarbon/GCE具有很好的催化能力，线性范围在1μM到2.2 mM之间，检测限达1μM。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 生物传感器概述

1．2．1 生物传感器的概念

1．2．2 生物传感器原理与分类

1．3 电化学酶传感器

1．3．1 电化学酶传感器的概念

1．3．2 酶的固定化方法

1．3．2 电化学酶传感器的发展

1．4 电化学非酶型传感器

1．5 纳米技术

1．5．1 纳米材料简介

1．5．2 纳米材料的性能

1．5．3 纳米材料在生物传感器上的应用

1．5 本论文的选题背景与工作内容

第二章 SnO2@graphene纳米复合材料的制备及其在葡萄糖氧化酶生物传感器上的性能研究

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 试剂与仪器

2．2．2 SnO2@graphene纳米材料的制备

2．2．3 玻碳电极的修饰

2．3 结果与讨论

2．3．1 SnO2@graphene纳米材料的形貌、成分和结构表征

2．3．2 复合物膜的光谱表征

2．3．3 电化学阻抗谱(EIS)

2．3．4 葡萄糖氧化酶(GOD)的直接电化学

2．3．5 修饰电极对葡萄糖的电催化机理研究

2．3．6 缓冲液pH值的影响

2．3．7 修饰电极对葡萄糖的计时电流响应

2．3．8 修饰电极的稳定性、抗干扰性

2．4 本章小结

第三章 α-Ni(OH)2@3DNCarbon复合材料的制备及其在非酶葡萄糖传感器上的性能研究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 试剂与仪器

3．2．2 α-Ni(OH)2@3DNCarbon复合材料的制备

3．2．3 玻碳电极的修饰

3．3 结果与讨论

3．3．1 α-Ni(OH)2@3DNCarbon纳米材料的形貌与成分表征

3．3．2 不同修饰电极的直接电化学

3．3．3 修饰电极对葡萄糖的电催化

3．3．4 工作电位的影响

3．3．5 修饰电极对葡萄糖的计时电流响应

3．3．6 修饰电极的抗干扰

3．4 本章小结

第四章 总结与展望

4．1 工作总结

4．2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文

致谢