电化学方法去除水体中罗丹明B与林可霉素的研究

摘要

当今社会经济发展迅速，带来了日益突出的水环境污染问题。饮用水存在极大的安全隐患，甚至危及到人类的生命安全。因此，各国环境研究人员致力于水资源的修复工作，提出各种污水治理方案。在这些技术手段中，电化学技术由于其绿色环保、成本低廉且无二次污染得到了广泛关注。本文中，我们分别采用Fe2O3/ACF体系与Pt/ACF电化学处理体系，实现了对污染物罗丹明B与林可霉素的有效降解，为污染物治理提供了一个可行的途径。
　　第一章中，我们首先通过水热方法合成了不同形貌的Fe2O3纳米材料，并利用SEM与TEM研究了Fe2O3纳米材料的微观结构及其暴露晶面。随后以Fe2O3纳米材料为阴极活性材料，研究了电Fenton过程中污染物降解过程与氧化铁微观结构之间的关系。结果表明，{110}晶面暴露的Fe2O3降解罗丹明B污染物的速率远大于{001}晶面暴露的Fe2O3，其主要原因是不同暴露晶面Fe2O3表面产生Fe(Ⅱ)的过程存在明显区别。通过电化学方法，我们研究了Fe2O3不同暴露晶面上与表面Fe(Ⅱ)的产生过程。同时，我们意外发现Fe2O3的不同暴露晶面也显著影响了分子氧活化过程。尽管两种不同晶面Fe2O3表面产生·OH自由基的量比较接近，但产生的O2-自由基的量却差别较大。经过实验结果分析，我们认为在通电条件下，Fe2O3的{110}暴露晶面不仅能产生·OH，而且有利于O2单电子还原产生O2-;而在{001}面累积的大部分为·OH。体系产生O2的过程区别是导致不同晶面Fe2O3降解罗丹明B速率不同的主要原因。
　　第二章中，我们首先研究了电流密度、溶液pH以及污染物浓度对Pt/ACF体系降解林可霉素速率的影响。在单池体系中，林可霉素除了能够在阳极被氧化降解外，林可霉素及其在Pt电极表面氧化的产物也会被吸附在阴极ACF表面。ACF可以增强体系去除林可霉素的效果，实现抗生素的有效去除与富集。同时双池体系验证了体系中Pt电极的氧化作用与ACF的吸附作用对林可霉素的去除是协同作用而非叠加作用。但是，该体系林可霉素并没有发生矿化，只能促进污染物中有机N向无机N转化。在整个过程中，由于不加入其它化学试剂，避免了化学试剂带来的二次污染并且绿色环保。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 水污染概况

1．1．1 世界水污染现状

1．1．2 水污染物来源

1．1．3 水污染物种类

1．1．4 水污染对人体的危害

1．2 水体中有机染料污染

1．2．1 水体中有机染料的来源

1．2．2 水体中有机染料的危害

1．2．3 水体染料污染化学处理方法

1．3 水体中抗生素污染

1．3．1 抗生素的来源与使用

1．3．2 水体中抗生素的危害

1．3．3 水体中的林可霉素

1．4 本文的选题思路和主要内容

第二章 晶面依赖Fe2O3电化学活化分子氧性能研究

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 实验试剂

2．2．2 实验仪器

2．2．3 样品的制备

2．2．4 {001}与{110}晶面暴露α-Fe2O3催化剂的表征

2．2．5 罗丹明B电解质降解溶液的配制

2．2．6 羟基自由基含量的测定

2．2．7 体系中溶解性亚铁含量的测定

2．2．8 负载Fe2O3纳米材料电极的制备

2．2．9 三电极双池体系降解罗丹明B体系的搭建

2．3 结果与讨论

2．3．1 显微结构分析

2．3．2 {001}与{110}α-Fe2O3催化剂的XRD与Raman表征

2．3．3 不同暴露晶面α-Fe2O3电催化降解有机染料RhB的研究

2．3．4 {001}与{110}晶面α-Fe2O3电催化降解有机污染物有的研究

2．3．5 Fe2O3/ACF体系电催化降解有机染料罗丹明B机理的研究

2．3．6 联吡啶抑制Fe(Ⅱ)实验的研究

2．3．7 通电条件下表面Fe(Ⅱ)的定性分析与定量分析

2．3．8 循环实验

2．3．9 不同晶面Fe2O3阻抗大小比较

2．3．10 通电条件下活性物种产生的研究

2．3．11 反应机理图

2．4 本章小结

第三章 低电流条件下Pt-ACF体系去除水体中林可霉素的研究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 实验试剂

3．2．2 实验仪器

3．2．3 Na2SO4储备液的配制

3．2．4 林可霉素溶液储备液的配制

3．2．5 林可霉素电解质溶液的配置

3．2．6 Pt-ACF电极体系去除林可霉素的实验

3．2．7 高效液相色谱色谱(HPLC)分析

3．2．8 体系中NH4+含量的测定

3．3 结果与讨论

3．3．1 林可霉素电解质溶液电化学性能测试

3．3．2 Pt-ACF体系去除林可霉素速率曲线

3．3．3 影响林可霉素降解速率的因素

3．3．4 活性物种的研究

3．3．5 H2O2对林可霉素降解的影响

3．3．6 阴极对林可霉素去除的影响

3．3．7 ACF表征

3．3．8 Pt+ACF体系与Pt-ACF体系降解林可霉素效率的比较

3．3．9 体系中无机离子的测定

3．3．10 反应机理图

3．3．11 循环实验

3．4 本章小结

第四章 结论与展望

参考文献

致谢