等离子体诱导沼气重整制合成气研究

摘要

沼气作为富含甲烷和二氧化碳这两种气体的低品质燃气，可以充当原料气直接应用到甲烷二氧化碳重整制合成气的生产中，在提高其燃烧品质的同时，减少了温室气体的排放。由于常规甲烷二氧化碳重整方法存在反应温度高、催化剂易积炭失活等问题，利用非平衡等离子体技术，在常规条件下即可实现甲烷二氧化碳制合成气的反应。
　　本课题创新地提出了滑动弧等离子体诱导沼气重整反应制合成气技术路线，为沼气制合成气的高附加值利用提供必要的理论基础。利用刀型滑动弧反应器，系统地开展了沼气重整制合成气研究，考察了反应条件对刀型滑动弧反应器基本放电特性的影响;考察了输入电压、反应停留时间对沼气重整反应的影响规律;通过对刀型滑动弧诱导沼气重整反应性能的分析，揭示了滑动弧等离子体在沼气重整反应中的作用实质。并通过改进滑动弧反应装置，对滑动弧诱导沼气重整做了进一步的研究。其主要成果和结论如下:
　　(1)随着进气流量的增加，平均弧电压与平均电弧功率增加，当进气流量为5-7L/min时，单位流量能耗较低，较适合沼气的重整处理;滑动弧反应器电极间距与厚度对滑动弧等离子体放电性能也具有很重要的影响，电极厚度2mm，电极间距2-3mm时，电极放电效果最佳。
　　(2)输入电压增大后，滑动弧反应器重整性能大幅提升，甲烷和二氧化碳转化率分别提高了28.55％和24.76％;当反应时间延长至75min时，甲烷和二氧化碳这两种原料气接近完全转化。
　　(3)输入电压增大，反应停留时间延长实质上增加了反应体系中等离子体的浓度，电子耦合了更多的能量，高能电子、各种离子和自由基数量的增加，使得整个循环体系中气体分子碰撞电离更加彻底，甲烷二氧化碳重整制合成气反应更加完全。
　　(4)由于刀型滑动弧放电等离子体区域大于新型滑动弧，与刀型滑动弧反应器诱导沼气重整相比，生成单位体积合成气，新型滑动弧反应器将消耗更多的能量。

目录

声明

摘要

1 前言

1．1 甲烷二氧化碳重整的热力学分析

1．2 甲烷重整制合成气的常规转化方法

1．2．1 甲烷二氧化碳重整

1．2．2 甲烷水蒸汽重整

1．2．3 甲烷部分氧化重整

1．2．4 联合重整

1．3 等离子体协同沼气催化重整制合成气技术的研究

1．3．1 沼气催化重整技术原理

1．3．2 等离子体协同沼气催化重整技术原理

1．3．3 冷等离子体协同沼气催化重整技术

1．4 研究目的与研究内容

1．4．1 研究目的

1．4．2 研究内容

1．4．3 技术路线

2 滑动弧等离子体诱导沼气重整的基本放电特性研究

2．1 材料与方法

2．1．1 实验原料及实验仪器

2．1．2 实验装置和系统流程

2．1．3 数据处理方法

2．2 结果与讨论

2．2．1 沼气主要成份二氧化碳气氛条件下滑动弧基本放电特性研究

2．2．2 沼气气氛条件下滑动弧电弧电压的研究

2．2．3 沼气气氛条件下滑动弧电弧功率的研究

2．3 结论

3 刀型滑动弧诱导沼气重整制合成气(CO+H2)研究

3．1 材料与方法

3．1．1 实验原料及实验仪器

3．1．2 实验装置和系统流程

3．1．3 数据处理方法

3．2 结果与讨论

3．2．1 刀型滑动弧的放电特性

3．2．2 放电电压的改变对沼气重整反应的影响

3．2．3 停留时间对反应的影响

3．2．4 等离子体诱导甲烷二氧化碳反应速度的反应动力学模型

3．2．5 等离子体诱导下沼气的转化反应机制

3．3 小结

4 新型滑动弧诱导沼气重整制合成气(CO+H2)研究

4．1 材料与方法

4．1．1 实验原料及实验仪器

4．1．2 实验装置和系统流程

4．1．3 数据处理方法

4．2 结果与讨论

4．2．1 新型滑动弧的放电特性

4．2．2 放电电压的改变对沼气重整反应的影响

4．2．3 停留时间对反应的影响

4．2．4 等离子体诱导甲烷二氧化碳反应速度的反应动力学模型

4．2．5 等离子体诱导下沼气的转化反应机制

4．3 小结

5 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

致谢