强磁场下低维磁性材料的磁学和热力学性质研究

摘要

近些年来，分子固体磁性材料的研究成为交叉学科领域的前沿课题，其中对基于纯有机分子或有机-无机分子磁性材料的合成和设计引起了人们的广泛关注。基于有机-无机分子磁性材料的合成和制备，A. Escuer与J. Ribas等人合成了[Mn(L)2(N3)2]n及[Mn(N3)(dpyo)Cl(H2O)2]化合物，即由Mn(II)形成的S=5/2的一维F-AF-AF trimer链，表现出亚铁磁性。R. D. Willett等人合成了化合物3CuCl2-2dx，即由Cu(II)组成的S=1/2的F-F-AF trimer链，表现出反铁磁性；随后，K.Okamoto等人利用TMRG的方法计算出了该链状结构M-h曲线呈现出1/3的磁化平台。 为了搞清楚有一维分子磁体中磁相互作用机理、相变性质及磁化平台产生的原因，我们参照已有的相关实验事实，提出一个一维S=1/2的F-AF-AF trimer链模型，采取的哈密顿量为各向同性XY模型，利用量子统计的格林函数理论，对该自旋链的磁学、热力学及相变性质进行了研究。结果发现：低温下，当铁磁作用与反铁磁作用不相等时，M-h曲线呈现1/3的磁化平台，而且存在三个明显的临界场值；相等时，平台消失。而且在不同外场下磁化强度随温度的变化曲线表现出非常有趣的行为，低场和高场下均随温度的升高单调地减小，中等场时出现圆形的极大值的峰，表明中等场下热力学涨落不是抑制而是增强了系统的磁化强度。为了进一步弄清磁化平台产生的原因，我们计算了元激发谱的带结构；零场时，元激发谱的带结构由三支构成，一支穿过费米面，另外两支分别位于费米面的上面和下面；当铁磁作用与反铁磁作用不相等时，费米面上相邻两支带之间有能隙；当铁磁作用与反铁磁作用相等时，能隙消失。外磁场不为零时，以较强的反铁磁作用为例，随着外场的增加，能隙被逐渐地关闭，能隙从开始关闭到被完全关闭所需磁场强度分别对应着磁化平台的产生和结束的两个临界场值；因此，我们可以利用费米面上是否有能隙产生来解释M-h曲线中是否有磁化平台产生。同时，磁化率在临界场处随温度的降低而变得发散，比热在低温下随磁场的变化曲线在临界场处产生突变奇异性；因此，我们可以判断，基态时，系统在临界场附近有量子相变产生。 当链内磁相互作用全为反铁磁作用时，我们发现：在脉冲强磁场下，其正向和反向磁化强度在低温下随外场的变化也呈现1/3的磁化平台，磁化率在低温区出现清晰的尖峰结构，其峰值来源于系统的强反铁磁短程关联作用。我们的理论结果解释了化合物Cu3(P2O6OH)2和Cu3(P2O6OD)2在实验上发现的一些物理现象，并且预言了一些新的物理现象。