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高效特异性降解水中痕量双酚A的新方法研究

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前 言

第一章 双酚A分子印迹纳米膜的合成与性能评价

1. 前言

2. 实验部分

3. 结果与讨论

4. 本章小结

第二章 优势降解菌的筛选和降解条件优化的研究

1. 前言

2. 试验部分

3. 结果及讨论

4. 本章小结

第三章 高效特异性降解水中痕量双酚A新方法的建立和评价

1. 前言

2. 实验部分

3. 结果与讨论

4. 本章小结

全文总结

参考文献

综 述

参考文献

附 录

致谢

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摘要

双酚A(bisphenol A,BPA)广泛用于制备塑料产品,是目前大量使用的化工原料之一。双酚A具有环境雌激素活性,可通过模拟或干扰体内雌激素活性,从而影响生物的生殖及生长发育功能。BPA因在环境中浓度低而难以生物降解。为有效提高对痕量BPA的生物降解效率,必须考虑两个关键因素:一、是提高底物(即BPA及其代谢产物)的浓度,二、是必须保证优势降解菌的数量和活性。为同时满足这两个要求,需要制备集特异性吸附和降解菌固定于一体的分子印迹纳米膜,一方面利用膜中的分子印迹聚合物特异性富集底物(BPA及其降解产物)从而有效提高膜上的底物浓度;同时优势降解菌可有效吸附在膜表面,吸附的优势菌能迅速增殖并对水中的有害因素有更高的耐受力。通过同时提高膜上的底物浓度和优势菌浓度,分子印迹纳米膜有望明显提高对痕量双酚A的生物降解效率。
  根据以上假设,本文利用高压静电纺丝技术,将BPA分子印迹微球(BPA-MIPs)包裹入聚乙烯醇电纺纤维里制成分子印迹纳米膜(nano-MIMs),再将优势降解菌吸附在膜上,建立集特异性吸附和生物降解于一体,可高效特异性降解环境水体中痕量BPA的新方法,主要内容如下:
  一、双酚A分子印迹纳米膜的合成与性能评价。以BPA为模板分子,采用沉淀聚合法合成分子印迹微球,利用高压静电纺丝技术将分子印迹微球包裹到聚乙烯醇的电纺纤维里制成分子印迹纳米膜,并对该微球及纳米膜的形态、选择性和结合特性进行评价。结果表明,合成的分子印迹聚合物为单分散的微球,直径约为200-300nm。MIPs和nMIPs的最大结合容量Bmax分别为4.09mol/g和2.36mol/g。制得的分子印迹纳米膜由纳米级的无序纤维组成,纤维表面有表面光滑的圆形突起,即为被封装入纤维中的分子印迹微球。nano-MIM1(MIPs:PVA=1:1)和nano-MIM5(MIPs:PVA=1:5)的直径分别为300-400nm和800-1000nm。两者的吸附容量及选择性均无明显差异,但nano-MIM5比nano-MIM1可以更快达到吸附平衡。
  二、优势降解菌的筛选和降解条件优化的研究。从活性污泥中分离、纯化、筛选出优势降解菌,以此优势降解菌为研究对象,以pH值、温度、摇床振荡速度(供氧量)为主要因素进行正交实验优化降解条件。通过正交试验得出优势降解菌对BPA降解的优化条件为摇床转速100r/min,温度37℃,pH值为6.0。
  三、高效特异性降解水中痕量双酚A新方法的建立和评价。BPA-nano-MIMs一方面通过特异性吸附作用有效提高底物浓度,另一方面有效吸附优势降解菌,附着在膜表面的优势菌能迅速增殖并对水中的有害因素有更高的耐受力,从而有效提高对BPA及其代谢产物HAP的降解效率。Nano-MIM5相对于nano-MIM1来说,因其更快的吸附速度和更大的表面积可供细菌附着,nano-MIM5对生物降解的促进作用更明显。Nano-MIM5在不同影响因素下(CdCl2、Pb(CH3COO)2和腐植酸)以及环境水体中(湖水、江水)对优势降解菌降解的促进作用更有实际意义。Nano-MIM5对湖水中痕量BPA的生物降解同样具有促进作用。

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