类水滑石复合氧化物催化分解N2O的实验研究

摘要

温室气体减排是一个全球关注的话题,一氧化二氮(N2O)因其具有较高的全球增温潜能值而成为环境领域研究的热点之一。本文在采用共沉淀法制备类水滑石前驱物Co-M-Al系列及Co-M-Al-Ce系列的基础上,制备了催化分解N2O的系列催化剂,并进行催化剂催化分解N2O的实验研究,取得了以下主要研究结果:
　　(1)XRD表征和FTIR表征结果表明,采用共沉淀法制备的Co-M-Al系列及Co-M-Al-Ce系列复合物除Co0Cu3-HT外均属于类水滑石前驱物。掺杂Ce时,形成的类水滑石前驱物中含有CeO2的特征衍射峰。高温焙烧后,大部分类水滑石前驱物形成复合氧化物,钴含量较高时,为尖晶石结构。
　　(2)实验研究发现,不同系列的催化剂在N2O转化率分别为50％和90%时,其对应的催化分解温度T50和T90存在明显差别。其中:Co-M-Al系列催化剂中催化活性最好为Co2.5Ni0.5催化剂,其T50和T90分别为417℃和469℃。添加Ce后,催化剂活性进一步提高;Co-M-Al-Ce系列中Co2.5Ni0.5Ce0.05催化剂的活性最高,其T50和T90分别为310℃和380℃。负载碱金属K时,催化剂催化分解N2O的活性进一步提高;在K/Co-M-Al-Ce系列中,催化活性最好的催化剂为1.5%K/Co2.5Ni0.5Ce0.05催化剂,其T50和T90分别为261℃和346℃。因此,相对其它两组系列催化剂,1.5%K/Co2.5Ni0.5Ce0.05催化剂具有更好的应用前景。
　　(3)对含有Ni的系列催化剂的XPS表征结果表明,掺杂Ni元素后,Co周围的化学环境发生变化,Co的转移电子能力得到提高,这可能是Co2.5Ni0.5催化剂活性高的原因;掺杂Ce后,金属氧化物的粒子减小,分散性增大,这可能是Co2.5Ni0.5Ce0.05催化剂活性高的原因;负载K时,钴周围的电子云密度增大,从而导致了活性金属离子与氧之间的键强度减弱,降低表面的还原温度,从而提高催化剂的活性,这可能是1.5%K/Co2.5Ni0.5Ce0.05催化剂活性高的原因。

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1 绪论

1.1选题的目的和意义

1.2国内外研究现状和发展趋势

1.3课题工作内容

2 实验设备和催化剂制备

2.1仪器及试剂

2.2催化剂制备

2.3催化剂活性评价与表征

2.4本章小结

3 Co-M-A l类水滑石复合氧化物的催化活性评价

3.1 Co-Zn-Al类水滑石复合氧化物的催化活性评价

3.2 Co-Ni-Al类水滑石复合氧化物的催化活性评价

3.3 Co-Cu-Al类水滑石复合氧化物的催化活性评价

3.4本章小结

4 Co-M-A l-Ce类水滑石复合氧化物的催化活性评价

4.1 Co-Zn-Al-Ce类水滑石复合氧化物的催化活性评价

4.2 Co-Ni-Al-Ce类水滑石复合氧化物的催化活性评价

4.3 Co-Cu-Al-Ce类水滑石复合氧化物的催化活性评价

4.4本章小结

5 K负载对复合氧化物催化活性的影响

5.1K对催化剂Co-Zn-Al-Ce活性的影响

5.2 K对催化剂Co-Ni-Al-Ce活性的影响

5.3本章小结

6 结论与建议

6.1结论

6.2建议与下一步工作

致谢

参考文献