富氧条件下燃料氮迁移转化特性的实验研究

摘要

富氧燃烧技术的在CO2捕集方面具有其独特的优势，并且比较容易实现工业化应用。大量中试规模的研究显示出其在降低NOX排放方面的独特优势。富氧条件下气氛的改变对煤粉热解和煤焦燃尽过程都有较大影响，导致燃料氮迁移转化特性的差异。本文利用一维沉降炉反应器，分别对煤粉热解和燃烧过程中氮元素的热变迁过程展开了研究。
　　针对煤粉热解过程，利用一维沉降炉反应器开展了煤粉在Ar和CO2气氛下的热解实验，探讨了气氛、温度和煤阶对挥发分氮释放的影响，并分析了含氮官能团的转化路径。结果表明：CO2气氛可以促进NH3的释放，同时会促进HCN的二次反应，降低HCN的释放量；随着温度和煤阶的上升，HCN的释放量会降低，而NH3释放量的变化则比较复杂，受温度和煤阶的双重影响。原煤和煤焦的XPS分结果表明热解过程中季氮会与活性氧原子反应全部转化为吡啶，吡啶会进一步与活性氧原子反应转化为吡啶酮，CO2气氛会促进官能团的转化。
　　在燃烧方面，在沉降炉上开展了煤粉O2/N2、O2/Ar、O2/CO2和O2/RFG四种气氛下的燃烧实验，研究了温度、氧气浓度、煤阶和循环NO浓度对燃料氮转化特性的影响，并分析了富氧燃烧条件下降低NO转化率的各个因素及其贡献率的变化。结果表明：温度、氧气浓度和煤阶的增大都会导致NO转化率的增加。富氧燃烧条件下导致NO转化率降低的主要因素是循环NO的还原，占整体的50％以上，并随循环NO浓度的上升进一步增加；其次是高浓度CO2气氛对NO的还原，约占20%~30%；热力型和快速型NO的消除所带来的贡献率不足20%。影响各因素贡献率的主要因素会因煤阶的不同而有所差异，低阶煤主要受氧气浓度的影响，高阶煤则主要受温度的影响。氮迁移

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1绪 论

1.1研究背景

1.2煤中氮的赋存形态

1.3煤粉热解过程中氮的热变迁

1.4富氧燃烧条件下NOX释放特性的研究现状

1.5本文的主要研究内容

2一维沉降炉反应系统和研究方法

2.1引言

2.2实验系统

2.3分析方法及仪器

2.4原煤特性参数

2.5本章小结

3富氧条件下煤粉热解过程中燃料氮的转化特性

3.1引言

3.2研究方法

3.3煤粉热解过程中的挥发分释放率

3.4煤粉热解过程中挥发分氮的释放

3.5煤粉热解过程中氮的转化特性

3.6煤粉热解过程中煤焦含氮官能团的转化

3.7本章小结

4富氧条件下燃煤过程中NO的排放特性

4.1引言

4.2研究方法

4.3煤粉燃烧过程中NO的释放

4.4各因素贡献比例随反应条件的变化

4.5本章小结

5总结与展望

5.1全文总结

5.2工作展望

致谢

参考文献

附录 攻读硕士学位期间的研究成果