基于p型纳米晶半导体的介观太阳能电池界面调控与光伏特性研究

摘要

在第三代光伏发电技术领域中，介观太阳能电池（Mesocopic solar cells, MSC），如染料敏化太阳能电池（Dye-sensitized solar cell, DSC），由于原材料价格低廉、制造方法简单、光电转化效率高等优点而广受研究者的青睐。至今为止，DSC最高公证效率达到了11.9％，钙钛矿太阳能电池（Perovskite solar cell, PSC）的最高公证效率为21.3%。
　　界面调控是提高介观太阳能电池效率的一种有效途径。本文我们采用Cu2ZnSnS(Se)4(CZTS(Se))与Ni1-xMgxO两种p型材料对电池的界面进行调控，并对界面修饰材料、敏化吸光材料、电解质及对电极材料（Counter electrode, CE）的界面问题和光伏特性进行研究，以期进一步提高介观太阳能电池的光电转化效率。主要研究成果如下：
　　溶剂热法成功制备了纳米尺寸的新型CZTS(Se)纳米晶颗粒，并成功把它作为CE应用于量子点敏化太阳能（Quantum dot-sensitiezed solar cell, QDSC）电池中。通过实验证明，CZTS(Se)的化学组成成份及后期的退火热处理都对该材料的催化性能有很大的影响。利用喷雾的方法把CZTS(Se)的甲苯溶液喷涂在FTO导电玻璃上，膜厚控制在600 nm，然后在450 oC氩气氛围下进行1 h退火热处理得到的多孔薄膜作为CE，CdSe敏化的TiO2作为光阳极材料，硫电解质作为电解质材料，组装制备的QDSC能得到4.35%的光电转化效率，比用同比条件下的金属铂（当前阶段常用的对电极材料）作为CE的QDSC效率高出70%。
　　前一部分工作我们证明了通过高温退火后的CZTSe纳米晶颗粒具有很好的催化活性，但其作为半导体材料，导电性能并不是非常好。在前期工作的基础上进一步深入研究，我们设计了CZTSe纳米晶与多壁碳纳米管（MWCNT）复合材料作为QDSC的CE。充分利用CZTSe材料高的催化活性以及MWCNT的高传导电子性能。通过对CZTSe材料与MWCNT材料的表面改性，能够使这两种材料很好的均匀分散在水或是乙醇溶剂中。优化这两种材料的复合比例，用喷涂的方法获得对电极材料。用电化学阻抗谱及塔菲尔曲线测试分析比较了这两种材料及其不同比例复合材料的电化学催化性能，研究发现当MWCNT与CZTSe的质量比为0.1时具有最好的电化学性能。也证实了利用MWCNT的质量比为0.1的复合材料作为CE时QDSC具有最好的电池性能，电池效率能达到4.60%。
　　合成了一系列不同 Ni/Mg比例的Ni1-xMgxO材料，并把它们作为光阳极材料应用于p型DSC（p-DSC）中。当Mg的摩尔比例含量从0增加到20%时，它的光捕获效率随着增加，同时它的费米能级位置也随之增加。基于Ni0.9Mg0.1O器件的DSC效率最高，比纯 NiO器件效率高85%。总体效率的提高主要基于34.4%电流密度、22.5%开路电压以及13.0%填充因子的提高。通过光捕获效率、载流子收集效率以及平台电位对其效率的提高进行了深入分析。
　　利用柠檬酸燃烧法制备了一系列不同比例的Ni1-xMgxO纳米晶材料。在钙钛矿介观太阳能电池领域中，采用单基板结构，利用全丝网印刷工艺成功组装了TiO2/ZrO2/C结构介观太阳能电池。使用Ni1-xMgxO材料对单基板电池的ZrO2进行界面调控，构成新型的n-i-p结构钙钛矿太阳能电池，基于Ni0.9Mg0.1O的电池器件获得了13.6%的高效率。

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1绪论

1.1研究背景

1.2 太阳能与太阳能电池

1.3 介观太阳能电池基本结构及其工作原理

1.4 太阳能电池性能参数

1.5 p型CZTS(Se)半导体材料的研究进展

1.6 p型NiO半导体材料

1.7 本论文研究思路以及研究内容

2 CZTS(Se)材料的合成及在量子点敏化太阳能电池中的应用

2.1引言

2.2 实验部分

2.3 CZTS(Se) 材料的表征

2.4 CZTS(Se) 在QDSC中的应用

2.5 CZTS(Se) 的催化机理研究

2.6 本章小结

3 CZTSe 与多壁碳纳米管复合材料作为对电极材料在量子点

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3. MWCNT-CZTSe 改性结果分析

3.4 基于MWCNT-CZTSe 对电极量子点电池的光伏特性

3.5 MWCTs-CZTSe 复合材料的催化机理研究

3.6 本章小结

4 p型Ni1-xMgxO在染料敏化太阳能电池的界面调控研究

4.1引言

4.2 实验部分

4.3 基于Ni1-xMgxO DSC电池的光伏性能

4.4 Ni1-xMgxO材料结构和形貌分析

4.5 Ni1-xMgxO的莫特肖特基分析

4.5 Ni1-xMgxO DSC 电池界面动力学研究

4.6 本章小结

5 Ni1-xMgxO纳米晶材料的制备及在钙钛矿电池界面调控研究

5.1 引言

5.2 实验部分

5.3 单基板钙钛矿电池器件结构描述

5.4 Ni1-xMgxO 材料表征

5.5 基于Ni1-xMgxO钙钛矿电池的光伏性能

5.6 基于Ni1-xMgxO钙钛矿电池的动力学研究

5.7电池稳定性研究

5.8本章小结

6结论与展望

6.1 全文研究内容总结

6.2 论文主要创新点

6.3 研究展望

致谢

参考文献

附录1攻读博士学位期间发表论文目录