Ni/γ-Al2O3/堇青石催化剂甲烷化反应性能研究

摘要

能源与人类的关系密不可分，是社会前进的根本物资保障。基于我国的能源消耗结构，煤炭资源仍然是我国消耗的主要能源。但是煤炭资源的不合理利用给我国带来了环境困扰，天然气作为一种洁净、安全、使用方便的能源引起人们的普遍关注。但是根据相关统计，我国天然气的储量少，能源消耗所需的天然气大多依靠进口，并且对国外进口天然气的依赖也越来越大。因此寻觅替换煤炭的洁净能源至关重要。 生物质是一种可再生的资源，它可以经由不同的途径转化生成人们生产生活所需要的燃料。农村应用较多的是生物质发酵生成沼气，作为燃料来使用。但这种方法转化形成的沼气中含有CO、CO2等气体，甲烷的含量不够高，其燃烧的热值不够高，气体成分也达不到国家规定的标准，因此研究者们普遍关注的是如何提高甲烷的含量。 本文采取了溶胶凝胶法在堇青石蜂窝陶瓷表面涂覆γ-Al2O3涂层；采用浸渍法制备了不同百分含量的金属Ni催化剂。探讨了γ-Al2O3的涂覆率、Ni的含量、锻烧温度、还原温度、空速等因素对催化剂甲烷化性能的影响。与此同时，采取了XRD、SEM/EDS、BET、XPS、H2-TPR、TG的不同表征方法对催化剂的结构和性质进行考察。对催化剂活性测试的结果如下：效果最佳的催化剂的构成为蜂窝陶瓷表面γ-Al2O3的涂覆率为20%，Ni的担载量为30%。在空速为10000h-1、反应温度为400℃、反应原料气的组成V(H2)∶V(CO)∶V(N2)=0.45∶0.15∶0.4的条件下，CO的转化率可以达到100%，CH4的收率可达到89%；在370℃-450℃范围内，CH4的收率持续在86%以上。为测试催化剂的稳定性，对以上催化剂进行了40h的寿命实验测试，测试的反应温度为400℃，结果发现催化剂在测试的前15h内，甲烷的收率介于86%-88%，在接下来的25h内，甲烷的最低收率也高于82%。实验中还将催化剂应用于不同比例的H2与CO的原料气的条件下进行反应，与粉体催化剂相比，均显示出较好的催化效果，在催化剂的大规模工业应用领域方面具有一定的应用前景。

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