石墨烯负载金属纳米粒子及其电化学行为研究

摘要

石墨烯(Graphene, G)是继三维-石墨、一维-CNT和零维-C60之后的二维单层新型碳纳米材料。石墨烯的单层结构中碳原子都是紧密堆积排列的二维蜂窝状结构。石墨烯是一种新奇而特殊的材料,具有良好的导热性能、电子运输性能和较大的比表面积、较高的强度等特性。由于石墨烯以上的优良性质使得它在储能、超级电容、电极材料、催化等许多领域掀起了一股研究热潮。石墨烯的上下两个表面都是悬空的,可以用来负载众多种类的物质,此特征使石墨烯成为理想的载体材料。同时,金属纳米粒子也具有高的比表面积和较好的催化效果,由此可知,石墨烯与纳米粒子组成的复合物在众多方面(如:催化、储能等)拥有更好的应用前景。目前人们对石墨烯负载贵金属粒子(如:Au, Ag等)的复合物进行了大量的研究,但是对石墨烯负载普通常见金属(如:铁、钴、镍等)的研究报道却很少。本文以化学方法合成的石墨烯作为载体,成功合成了石墨烯/磁性纳米粒子这种新型复合材料,并且对合成的复合材料进行电催化活性测试和磁学性能的测试。
　　本研究主要内容包括：⑴采用改进后的Hummer法制备氧化石墨(graphene oxide, GO),此外利用化学还原-冷凝回流法制备了石墨烯(graphene,G)相比传统搅拌超声所制的样品还原效果更好。随后,通过XRD、Raman、AFM和FT-IR等测试手段对所制备的GO和G样品的结构组成进行相关的表征测试。分析显示:利用本文所述的方法合成的GO、G纳米材料基本为单层的片状结构;其中GO样品的层与层间具有很多的含氧基团,证明本实验中制备的GO样品有较好的亲水性;另外,利用冷凝回流法合成的G在一定程度延迟了团聚时间,并且具有还原效果更好。⑵采用氧化石墨烯和金属的硝酸盐溶液等作为原料,利用化学还原-碳热还原这两步还原法成功合成了石墨烯-钴金属纳米粒子(Graphene-Co Nanoparticles, G-Co)、石墨烯-镍金属纳米粒子(Graphene-Ni Nanoparticles, G-Ni)、石墨烯-四氧化三铁纳米粒子(Graphene-Fe3O4 Nanoparticles, G-Fe3O4)。此方法所使用的原料价格便宜、容易得到,而且其反应条件比较简单、工艺参数易于调节掌握,安全系数较高。最后通过XRD、TEM、XPS等测试方法对样品的结构组成进行表征分析。表征分析显示,利用化学还原和碳热还原这两步还原法合成的石墨烯/磁性纳米复合材料中石墨烯载体已被较完全的还原,样品并无大量团聚,金属纳米粒子较为均匀的负载在石墨烯的层面上(粒径范围在20-100纳米)。⑶探讨了以上所制备的三种石墨烯复合物修饰在玻碳电极(GE)的表面并用此作为工作电极,利用循环法安曲线法(Cyclic Voltammetrys, CVs)研究了在三电极体系下对硝基苯酚(p-nitrophenol, P-NP)的降解效果,其中采用pH=7的磷酸系缓冲溶液(Phosphate Buffer Solution, PBS)为电解液。曲线分析结果表明:三种石墨烯复合物都可以很好的修饰在电极表面,并且降解过程表现出较好的催化性能;此外,还通过VSM对样品的磁学性能进行了测试。

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第1章 文献综述

1.1 石墨烯研究概况

1.2 氧化石墨烯的简介

1.3 石墨烯复合物的研究

1.5 电催化性能

1.6 课题提出和主要内容

第2章 氧化石墨烯及石墨烯的制备和表征

2.1 引言

2.2 原料及装置

2.3 氧化石墨烯的制备

2.4 石墨烯的制备

2.5 样品表征

2.6 本章小结

第3章 石墨烯负载金属纳米粒子的制备和表征

3.1 引言

3.2 原料及装置

3.3 石墨烯/磁性金属纳米粒子的制备

3.4 样品表征

3.5 本章小结

第4章 石墨烯及其复合物对P-NP催化性能测试

4.1 原料及装置

4.2 样品测试

4.3 石墨烯复合物的循环伏安曲线测试

4.4 本章小结

第5章 结论与展望

5.1 结论

5.2 实验创新点

参考文献

攻读硕士期间已发表的论文

致谢