可见光驱动的新型光催化剂TaON的制备及性能的研究

摘要

利用半导体光催化氧化技术消除环境污染物的研究已成为光催化研究领域的重要课题。在众多的半导体光催化剂中，TiO2以其光催化活性高、水中稳定性好、无毒，价格便宜等优点成为研究的热点。但TiO2带隙能较大(Eg=3.2eV)，只能在紫外光区表现出光催化活性，而在太阳光谱中紫外光(λ<400nm)所占份额不到5％，大部分为波长为400～750nm的可见光，这使得该项技术的应用受到限制。为了更有效地利用太阳光，研究并开发在可见光下具有高效光催化活性的催化剂不仅具有重要的理论意义，也具有现实意义。 本研究以Ta2O5和NH3为原料，制备出一种在可见光区具有较强吸收的新型光催化剂TaON，同时采用光还原法在TaON表面沉积贵金属M(M=Pt、Rh、Ru)。以X—射线衍射(XRD)分析、X—射线光电子能谱(XPS)分析、紫外—可见(UV—VIS)漫反射光谱分析等测试手段对所制备的光催化剂进行了表征，测试结果表明催化剂的制备温度、制备时间、氨气流量是影响催化剂结构及组成的重要因素。当反应温度为850℃，反应时间为10h，氨气流量为100mL/min时样品的X—射线衍射峰与TaON的衍射峰一致，由此确定了催化剂的最佳制备条件；且最佳条件下样品的XPS测试结果表明此时得到了非化学计量比、组成为TaO1.3N0.8的样品；紫外—可见(UV—VIS)漫反射光谱测试结果表明：TaO1.3N0.8的光谱相应范围已拓宽至500nm．证明TaON具有可见光响应能力。 研究了该催化剂在可见光下光催化降解二氯乙酸(DCAA)的催化反应活性，采用离子色谱法测定溶液中Cl—的浓度并计算DCAA的降解率，重点考察了催化剂制备条件、催化剂用量、光照时间、贵金属沉积种类及沉积量等因素对DCAA降解率的影响。结果表明：在初始浓度为0.0605mmol/L的100mLDCAA溶液中，当催化剂投加量为20mg，光照时间为120min，溶液初始pH=9时，TaO1.3N0.8对二氯乙酸降解率为33.65％；TaO1.3N0.8表面沉积贵金属后，其活性显著提高。1.5wt％Pt/TaO1.3N0.8的光催化活性是TaO1.3N0.8的1.52倍。 同时还简单探讨了催化剂TaON光催化降解DCAA的反应机理及动力学特征。结果表明：二氯乙酸光催化降解反应符合准一级反应模型。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章绪论

1.1课题的背景和意义

1.2半导体光催化剂的研究进展

1.2.1 TiO2光催化剂的研究及应用

1.2.2新型光催化剂的研究

1.3本实验的研究内容

第2章可见光驱动的光催化剂TaON制备及表征

2.1主要实验仪器及药品

2.2TaON的制备

2.2.1TaON制备方法的理论分析

2.2.2TaON光催化剂制备过程及装置

2.2.3 M/TaON(M=Ru、Rh、Pt)光催化剂的制备

2.3催化剂的表征

2.3.1 X-射线衍射(XRD)分析

2.3.2 X-射线光电子能谱(XPS)分析

2.3.3紫外可见(UV-VIS)漫反射光谱分析

2.4本章小结

第3章TaON可见光下催化降解二氯乙酸活性研究

3.1实验仪器及药品

3.2光催化降解实验过程及装置

3.3分析方法

3.4影响因素测试研究

3.4.1催化剂的制备温度对二氯乙酸降解效果的影响

3.4.2催化剂的制备时间对二氯乙酸降解效果的影响

3.4.3催化剂投入量对二氯乙酸降解效果的影响

3.4.4溶液的酸碱性对二氯乙酸降解效果的影响

3.4.5光照时间对二氯乙酸降解效果的影响

3.4.6贵金属沉积对二氯乙酸降解效果的影响

3.5光催化剂TaON稳定性评价

3.6本章小结

第4章TaON光催化降解二氯乙酸反应动力学研究

4.1TaON光催化反应机理的探讨

4.2TaON光催化降解二氯乙酸的动力学研究

4.3本章小结

结论

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的学术论文