乏核燃料后处理理论研究

摘要

乏核燃料后处理是制约核能可持续发展的关键，如何有效地从高放废液中分离镧锕系元素是乏燃料后处理流程的重要科学问题。由于镧锕系元素一般具有很强的放射性和化学毒性，直接开展实验研究往往成本很高，因此理论计算现已成为研究锕系镧系元素萃取行为和分离配体设计的有效手段。
　　本文基于第一性原理，运用密度泛函理论，采用CASTEP和DMol3软件包并结合实验研究，研究了锕系和镧系元素配合物的电子结构和稳定性。并进一步探究了锕系和镧系离子与周围配体相互作用的强弱。我们的理论预测与实验观测取得了一致。这一工作有望为新型高效锕系镧系元素分离配体的设计奠定理论基础。此外，我们总结归纳了离子液体在乏燃料后处理循环中的优异表现，并提出采用第一性原理分子动力学方法研究新型萃取剂结合离子液体对镧锕元素的萃取分离作为未来工作内容。

目录

摘要

第1章 绪论

1．1 选题背景

1．2 乏核燃料及其后处理

1．3 乏核燃料后处理方法概述及理论研究意义

1．4 研究现状

1．5 本论文简框

第2章 基础理论和计算方法简介

2．1 前言

2．2 Born-Oppenheimer近似和Hartree-Fock近似

2．3 密度泛函理论(DFT)

2．3．1 局域密度近似(LDA)

2．3．2 广义梯度近似(GGA)

2．4 赝势

2．5 第一性原理计算方法

2．6 分子动力学

第3章 铀酰羧基磷酸酯配位聚合物电子结构和稳定性

3．1 引言

3．2 计算方法和细节

3．3 结果与讨论

3．3．1 优化结果及结构分析

3．3．2 态密度

3．4 本章小结

第4章 镧系元素配位聚合物的探索

4．1 介绍

4．2 计算方法及探索性结果

4．3 本章小结

第5章 离子液体在乏核燃料后处理中的设计

5．1 离子液体概述及研究现状

5．2 离子液体的设计

结论

参考文献

致谢

攻读学位期间发表的论文

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