黑色二氧化钛/碳纳米管复合材料的制备及其应用研究

摘要

在众多的光催化材料中，二氧化钛作为最合适的光催化剂之一，由于其低成本，无毒性，良好的稳定性和商业可用性而受到了广泛关注。然而，二氧化钛光催化剂也存在一些缺陷，包括仅限于吸收紫外光光谱和光生电子-空穴对的快速复合等问题。这些问题导致二氧化钛的太阳光利用率很低，并且削弱了光激发的氧化还原反应。为了增强可见光区域中的二氧化钛活性，通过过渡金属添加剂，非金属，稀土金属，自掺杂和敏化剂，与其它半导体结合等方法进行改性。近来的研究表明二氧化钛自掺杂能够明显改善其可见光催化能力，此外具有大表面积，高导电性，高化学稳定性，高拉伸强度和独特的一维(1D)结构等优点的碳纳米管(CNT)也是众多被研究的材料之一。
　　本文采用了一种简单的一步溶剂热反应结合原位固态化学还原方法制备了TiO2-x/CNT光催化材料，N，S-TiO2-x/CNT光催化材料和二氧化钛光催化剂。通过X射线衍射，拉曼，傅里叶变换红外光谱，扫描电子显微镜，透射电子显微镜，X射线光电子光谱和UV-vis漫反射光谱来详细表征所制备的光催化剂。
　　结果表明，所制备得到的TiO2-x/CNT光催化材料和N，S-TiO2-x/CNT光催化材料都显示出了三维海胆状异质结结构，并且Ti3+自掺杂到锐钛型二氧化钛晶格中。因此，黑色TiO2-x/CNT光催化材料表现出了非常高的可见光驱动光催化活性和电化学性能。甲基橙在可见光照射下的光催化降解速率在150分钟时达到99.6％，并且氢产生速率高达242.9μmolh-1g-1，这被归因于3D海胆状结构生产了丰富的活性位点，异质结构引起的光生电子对分离和Ti3+自掺杂使能带隙变窄同时有利于可见光吸收。此外，由于存在氮和硫元素，黑色N，S-TiO2-x/CNT光催化材料表现出了光催化性能的进一步增强，在120分钟时对于甲基橙的可见光照射下的光催化降解速率高达98.9％生产率高达260.9μmolh-1g-1。

目录

摘要

第1章 绪论

1．1 概述

1．2 TiO2光催化材料简介

1．3 二氧化钛的改性技术研究

1．3．1 限制二氧化钛光催化性能的因素

1．3．2 半导体复合

1．3．3 离子掺杂

1．3．4 染料光敏化

1．3．5 贵金属沉积

1．3．6 二氧化钛自掺杂

1．4 碳纳米管与二氧化钛的复合

1．4．1 碳纳米管简介

1．4．2 碳纳米管性能

1．4．3 碳纳米管应用

1．4．4 二氧化钛与碳纳米管复合材料改性研究

1．4．5 二氧化钛与碳纳米管复合材料的制备

1．5 本课题的研究方向和内容

1．5．1 本课题的研究方向

1．5．2 本课题的主要内容

第2章 实验材料及表征方法

2．1 实验试剂与实验仪器

2．1．1 实验试剂与材料

2．1．2 实验仪器与设备

2．2 材料表征方法及原理

2．2．1 X-射线衍射(XRD)

2．2．2 拉曼光谱分析(Raman)

2．2．3 傅立叶红外光谱(FT-IR)

2．2．4 扫描电子显微镜(SEM)

2．2．5 透射电子显微镜(TEM)

2．2．6 X-射线光电子能谱(XPS)

2．2．7 紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)

2．3 样品合成方案

2．4 催化剂应用性能的评价方法

2．4．1 催化剂的光降解能力

2．4．2 催化剂的光解水制氢性能

2．4．3 催化剂的电化学性能

第3章 黑色二氧化钛／碳纳米管复合材料的制备及应用研究

3．1 引言

3．2 黑色二氧化钛／碳纳米管复合材料制备

3．3 催化剂表征

3．3．1 X-射线衍射(XRD)

3．3．2 拉曼光谱分析(Raman)

3．3．3 傅立叶红外光谱(FT-IR)

3．3．4 扫描电子显微镜(SEM)

3．3．5 透射电子显微镜(TEM)

3．3．6 X-射线光电子能谱(XPS)

3．3．7 紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)

3．4 黑色二氧化钛／碳纳米管复合材料应用

3．4．1 光催化降解有机染料

3．4．2 光解水制氢性能

3．4．3 电化学性能

3．4．8 光催化机理分析

3．5 本章小结

第4章 N、S共掺杂黑色二氧化钛／碳纳米管复合材料的制备及性能研究

4．1 引言

4．2 N、S共掺杂黑色二氧化钛／碳纳米管复合材料制备

4．3 催化剂的表征

4．3．1 X-射线衍射(XRD)

4．3．2 拉曼光谱分析(Raman)

4．3．4 傅立叶红外光谱(FT-IR)

4．3．4 扫描电子显微镜(SEM)

4．3．5 透射电子显微镜(TEM)

4．3．6 X-射线光电子能谱(XPS)

4．3．7 紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)

4．4 N、S共掺杂黑色二氧化钛／碳纳米管复合材料应用

4．4．1 光催化降解有机染料

4．4．2 光解水制氢性能

4．4．3 电化学性能

4．4．8 光催化机理分析

4．5 本章小结

结论

参考文献

致谢

攻读学位期间所获得的成果

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