铁磷化物/碳复合体微生物燃料电池阴极的性能研究

摘要

微生物燃料电池(microbial fuel cells，简称MFCs)作为一种将有机废水处理技术和微生物产电技术相结合的绿色能源体系，展现出良好的应用前景。MFCs技术可以在完成对有机废水处理的同时，实现将污染物中储存的化学能向电能的直接转化，进而产生电能。但是，由于MFCs中阴极催化材料（如商业Pt/C）存在成本价格较高以及催化性能较低（输出功率）等一系列问题，限制了MFCs的规模化应用。基于此，本论文主要致力于MFCs阴极催化材料的研究，优选出廉价的、稳定性良好的并且具有良好电催化性能的碳基复合催化材料，进而提高MFCs的产电性能。
　　本论文以六水合三氯化铁作为铁源、磷酸氢二氨作为磷源、去皮的玉米秸秆以及三聚氰胺分别作为不同复合材料的碳源，先后制备出两种可用于空气阴极MFCs中的阴极催化复合材料。采用X-射线粉末衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X-射线光电子能谱(XPS)、比表面积(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、循环伏安法(CV)、线性扫描伏安(LSV)、交流阻抗测试(EIS)、旋转圆盘电极(RDE)等物理、化学表征手段和电化学测试的分析方法，探究所制备复合材料的组成含量、产物晶像以及形貌等特征，并分析MFCs阴极催化材料内部发生的氧还原动力学过程。具体研究结果如下:
　　(1)以（偏磷酸铁）/磷化铁/部分石墨化碳基复合材料为阴极，在最佳铁、磷添加比例（摩尔质量比1∶1）和最佳焙烧温度(900℃)环境中，制备出Fe(PO3)3/FeP/PGC-900复合材料的最大输出功率密度达到1.162±0.022W·m-2，COD去除率可以达92.13％，库伦效率(CE)可以达到23.02％，并表现出良好的稳定性，在运行1920h后，最大功率密度仅下降4.56％。Fe(PO3)3/FeP/PGC-900复合材料存在大量的FeP纳米颗粒作为活性位点。此外，在Fe(PO3)3/FeP异质结结构和碳基质上的含氧官能团（亲水表面）之间存在的协同作用下，更有效地提高了阴极复合材料的催化活性。
　　(2)以氮掺杂磷化二铁部分石墨化碳基复合材料为阴极，在最佳铁、磷、碳添加比例（摩尔质量比2∶1∶8）以及最佳焙烧温度(850℃)条件下，制备出的Fe2P/NPGC-850复合材料最大输出功率密度可达到1.050±0.012W·m-2。存在较多的Fe2P纳米颗粒，为氧还原反应提供较多的活性位点，加强复合催化材料的催化性能。

目录

摘要

第1章 绪论

1．1 引言

1．2 微生物燃料电池

1．2．1 微生物燃料电池的基本原理

1．2．2 微生物燃料电池的分类

1．2．3 微生物燃料电池的组件以及材料

1．2．4 微生物燃料电池的发展历史

1．2．5 微生物燃料电池的产电机制

1．2．6 微生物燃料电池的研究进展

1．2．7 微生物燃料电池的挑战与应用前景

1．3 微生物燃料电池的阴极催化剂的研究进展

1．3．1 碳基催化剂

1．3．2 非贵金属催化剂

1．3．3 过渡金属磷化物

1．4 本课题的研究意义与内容

1．4．1 本课题的研究意义

1．4．2 本课题的主要研究内容

第2章 实验材料及方法

2．1 实验试剂和实验仪器

2．1．1 实验试剂和实验材料

2．1．2 实验仪器

2．2 材料表征方法及原理

2．2．2 X-射线光电子能谱

2．2．3 比表面积

2．2．4 扫描电子显微镜

2．2．5 透射电子显微镜

2．3 电化学测试方法

2．3．1 数据采集与计算

2．3．2 极化曲线的测试

2．3．3 库伦效率和化学需氧量测试

2．3．4 线性扫描伏安测试

2．3．5 交流阻抗测试

第3章 (Fe(PO3)3)／FeP／PGC复合材料作为单室微生物燃料电池阴极的性能研究

3．1 引言

3．2．1 (Fe(PO3)3)／FeP／PGC复合材料的制备

3．2．2 (Fe(PO3)3)／FeP／PGC复合材料的组成

3．2．3 (Fe(PO3)3)／FeP／PGC复合材料的比表面积及子L径分布

3．2．4 (Fe(PO3)3)／FeP／PGC复合材料的形貌

3．2．5 (Fe(PO3)3)／FeP／PGC复合材料的氧还原活性

3．2．6 (Fe(PO3)3)／FeP／PGC复合材料的元素结构和组成

3．2．7 (Fe(PO3)3)／FeP／PGC作为阴极复合材料的MFCs性能比较

3．2．8 Fe(PO3)／FeP／PGC-x(x=900)和Pt／C的结构和氧还原路径

3．3 本章小结

第4章 Fe2P／NPGC复合材料作为单室微生物燃料电池阴极的性能研究

4．1 引言

4．2 Fe2P／NPGC复合材料

4．2．1 Fe2P／NPGC复合材料的制备

4．2．2 Fe2P／NPGC复合材料的组成

4．2．3 Fe2P／NPGC复合材料的比表面积及子L径分布

4．2．4 Fe2P／NPGC复合材料的形貌

4．2．5 Fe2P／NPGC复合材料的氧还原活性

4．2．6 Fe2P／NPGC复合材料的元素结构和组成

4．2．7 Fe2P／NPGC作为阴极复合材料的MFCs性能比较

4．2．8 Fe2P／NPGC-x(x=850)氧还原路径

4．3 本章小结

结论

参考文献

致谢

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