过冷水中程有序结构的分子动力学模拟研究

摘要

本文采用分子动力学模拟方法，对过冷水中程有序结构进行研究。探讨了表征过冷水中程有序结构的方法以及不同密度下过冷水的中程有序结构。
　　我们用分子动力学方法模拟了过冷水的中程有序结构。除观察到O-O偏结构因子出现预峰外，我们还首次发现了第二配位层键角分布的特征角30°，这些都标志着体系中原子排列在中程序尺寸上的有序性。由此我们提出了一个表征过冷水中程有序结构的四面体角共享(CST)模型，它能很好地解释实验结果并有助于理解水的基本性质。
　　我们用分子动力学方法模拟了多个密度下过冷水的短程和中程有序结构。在密度为0.9,1.0和1.1 g/cm3时，随温度降低，在氢键的作用下，氧原子之间慢慢形成四面体结构。同时，体系在中程序尺寸上出现明显的CST结构，这说明体系中存在中程有序结构。当密度为1.2和1.3 g/cm3时，第二配位层键角分布的特征角30°相对不明显。这说明，体系在密度低于1.1 g/cm3时为具有明显CST结构的低密度非晶冰；而密度高于1.1 g/cm3时则转变为具有较少CST结构的高密度非晶冰和超高密度非晶冰。这种随密度变化的结构转变是非线性的，转变点为1.1 g/cm3。
　　综上，通过分子动力学模拟我们研究了过冷水的中程有序结构，为进一步理解玻璃转变的实质提供一定的依据。

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第1章 绪论

1.1 选题意义

1.2液态结构概述

1.3 液态水的结构

1.4 本论文的研究目的及主要内容

第2章 分子动力学模拟方法

2.1 分子动力学模拟的基本原理

2.2 分子动力学的运动方程

2.3 运动方程的数值积分

2.4 周期性边界条件

2.5 Lennard-Jones作用势

2.6 分子动力学模拟的系综

第3章 常压下水的中程有序结构

3.1 引言

3.2 模拟条件与方法

3.3 模拟结果与讨论

3.4 本章小结

第4章 密度对水中程有序影响

4.1 引言

4.2 模拟条件与方法

4.3 模拟结果与讨论

4.4 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表论文

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