复合氧化物(1-x)CeO2xNiO的制备、表征及其催化性能的研究

摘要

催化技术是纳米材料的重要应用方向，而其能否大面积推广该技术的关键是获得高活性，低成本的纳米催化材料。一氧化碳氧化反应过程简单，因而常被用作模型反应研究其他氧化反应中催化剂的活性。大量研究表明氧化铈复合过渡金属氧化物之所以吸引人们的注意由于过渡金属氧化物的加入提高了氧化铈的热稳定性和氧存储能力。氧化镍是一种过渡金属氧化物,具有相对较好的催化活性。已有文献报道氧化镍添加到氧化铈中可以提高氧化铈的氧空位浓度及晶格氧的流动性,从而提高氧化铈的氧化还原和氧储存本领。合成(1-x)CeO2?xNiO复合氧化物包括两个关键步骤，第一步水热反应，第二步煅烧处理。研究发现复合氧化物(1-x)CeO2?xNiO的催化活性均高于纯氧化铈和氧化镍,当x=10％时，催化活性有明显的改善，在x=20%到x=50%区间内催化剂(1-x)CeO2?xNiO性能最佳。H2-TPR结果表明，复合氧化物催化活性的提高与掺进氧化铈晶格中的镍物种和表面高分散氧化镍物种相关，即两者协同作用共同促进一氧化碳氧化的活性。另外通过对比不同方法(浸渍方法，溶胶凝胶和共沉淀方法)合成的(1-x)CeO2?xNiO样品，发现对于水热方法合成的样品，其镍物种体相掺杂和表面修饰的协同效果最佳。继续对催化剂90%CeO2?10%NiO的煅烧温度进行调节，发现相比其他温度煅烧处理的样品，500oC热处理的样品具有较好的一氧化碳和甲烷氧化活性，该样品有较多镍离子掺进氧化铈晶格之中，进而增加了氧化铈氧空位浓度及催化剂表面吸附和脱附氧的本领，而过高的煅烧温度会导致催化剂本身固溶体结构的破坏、表面氧化镍颗粒的生长聚集、氧空位浓度降低和比表面积减小，这些导致了一氧化碳氧化活性的降低。

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第1章 绪论

1.1 CO催化氧化的研究背景

1.2 CO催化氧化的研究进展

1.3氧化镍催化剂研究现状

1.4 CO催化氧化机理

1.5本论文主要研究内容

第2章 实验试剂、仪器与表征手段

2.1 实验试剂

2.2实验仪器

2.3 表征手段

第3章 NiO含量对(1-x)CeO2-xNiO催化剂一氧化碳氧化活性的影响

3.1 实验部分

3.2 (1-x)CeO2-xNiO复合氧化物的相组成

3.3 (1-x)CeO2-xNiO复合氧化物的一氧化碳氧化性能

3.4 (1-x)CeO2-xNiO 复合氧化物的氧化还原性能

3.5 (1-x)CeO2-xNiO复合氧化物的比表面积和孔径分布

3.6 (1-x)CeO2-xNiO复合氧化物的氧脱附性能

3.7 本章小结

第4章 合成方法对70%CeO2-30%NiO催化剂一氧化碳氧化活性的影响

4.1 实验部分

4.2不同方法合成70%CeO2-30%NiO催化剂的相组成

4.3不同方法合成70%CeO2-30%NiO催化剂的一氧化碳氧化性能

4.4不同方法合成70%CeO2-30%NiO催化剂的氧化还原性能

4.5 不同方法合成70%CeO2-30%NiO催化剂的氧脱附性能

4.6 水热合成70%CeO2-30%NiO催化剂的X射线光电子能谱分析

4.7本章小结

第5章 煅烧温度对90%CeO2-10%NiO催化剂一氧化碳氧化活性的影响

5.1 实验部分

5.2 不同温度煅烧90%CeO2-10%NiO催化剂的一氧化碳氧化性能

5.3 不同温度煅烧90%CeO2-10%NiO催化剂的相组成

5.4 不同温度煅烧90%CeO2-10%NiO催化剂的拉曼光谱

5.5 90%CeO2-10%NiO的透射电镜和前驱体的相组成

5.6 不同煅烧温度 90%CeO2-10%NiO催化剂的比表面积

5.7不同温度煅烧90%CeO2-10%NiO催化剂的氧化还原性能

5.8 不同温度煅烧90%CeO2-10%NiO催化剂的氧脱附性能。

5.9 不同温度煅烧90%CeO2-10%NiO 催化剂的CH4氧化活性

5.10本章小结

结论与展望

参考文献

攻读硕士学位期间所发表的学术论文

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