金属氧化物表面光催化降解水环境中的萘

摘要

近年来，随着化工产业的不断发展，各种环境问题接踵而至，极大的危害了人类健康和生态系统。特别是由于石油及下游产品生产、天然气和煤等化石燃料的燃烧及草木、秸秆、烟草的燃烧产生的多环芳烃(PAHs)，广泛分布在大气、土壤、水环境中，且由于稳定结构难以降解，引起了国内外的高度重视。
　　本文用FeCl3和FeSO4作为前驱体，通过将FeCl3和FeSO4水溶液连续滴加在NaOH溶液中制备纳米Fe3O4材料。通过XRD，TEM和磁性测量对样品进行表征。结果表明，Fe3O4材料是结晶良好的磁铁矿，是由平均粒径约15nm的纳米棒和纳米颗粒组成，并具有超顺磁性，饱和磁化强度为49.5emu/g。应用所制备的纳米Fe3O4材料对溶液中萘的可见光光催化降解进行了研究。结果表明，纳米Fe3O4材料是一种优良的光催化降解萘的催化剂。在可见光照射条件下，有H2O2和无H2O2氧化剂存在的体系中纳米Fe3O4对光催化降解萘的降解率分别为81.1％和74.3％。探讨了光照时间、催化剂用量，萘的初始浓度，以及H2O2的用量对光降解反应的影响规律，确定了反应的最佳工艺条件为:光照时长8h、催化剂用量0.3g、萘初始浓度0.1mmol/L、H2O2（浓度为30％）用量为8mL。该条件下萘的降解率可达到81.1％。同时通过萘在纳米Fe3O4表面原位红外(in situ DRIFTS)的测试，以及应用气相色谱与质谱联用仪(GC-MS)对降解产物分布的确认，提出了有和无H2O2参与的两种体系降解反应可能的反应机制。
　　实验中我们还制备了复合金属氧化物SO42-/V2O5-ZrO2。制备中发现SO42-/V2O5-ZrO2(ZrVS)催化性能最好。利用XRD、SEM、TEM、原位DRIFTS等技术对催化剂进行表征。经过表征发现，在500℃的焙烧条件下，V2O5/ZrO2催化剂具有更高的比表面积及酸性，并且经过实验证明，500℃条件下的催化降解活性最好。在可见光照射条件下，有、无H2O2氧化剂存在的体系中V2O5/ZrO2对光催化降解萘的降解率分别为43.48％和34.87％。经过一系列实验，分别研究了光照时长、催化剂用量、萘的初始浓度、不同温度焙烧的V2O5/ZrO2、以及H2O2的用量对光降解反应的影响规律，得到最好的最好反应条件为:光照时长8h、催化剂用量0.5g、萘浓度0.2mmol/L、有H2O2（浓度为30％）10ml参与反应，该条件下降解率达到43.48％。同时通过气相色谱与质谱联用仪(GC-MS)确定了降解产物分布，其主要降解产物与Fe3O4催化体系所得到的基本一致。

目录

摘要

第1章 绪论

1．1 前言

1．2 萘的性质

1．2．1 物理性质

1．2．2 化学性质

1．3．1 物理法

1．3．2 微生物降解法

1．3．3 反硝化条件下无氧降解

1．3．4 植物修复

1．3．5 光催化氧化降解

1．4 本论文的设想和研究内容

第2章 纳米Fe3O4表面可见光催化降解水中萘

2．1 前言

2．2 实验部分

2．2．1 实验药品与仪器

2．2．2 催化剂的制备

2．2．3 催化剂的表征

2．2．4 水溶液中萘的降解

2．3 结果与讨论

2．3．1 催化剂的制备

2．3．2 催化剂的XRD分析

2．3．3 催化剂的FT-IR分析

2．3．4 催化剂的TEM分析

2．3．5 催化剂的磁化强度分析

2．3．6 水溶液中萘的降解

2．4 萘水溶液的降解产物和降解机理的分析

2．4．1 催化剂的原位红外分析

2．4．2 降解产物和降解机理

2．5 本章小结

第3章 SO42-／V2O5-ZrO2催化剂表面可见光催化降解水中萘

3．1 前言

3．2 实验部分

3．2．1 药品与仪器

3．2．2 催化剂的制备

3．2．3 催化剂的表征方法

3．2．4 水溶液中萘的降解

3．3 结果与讨论

3．3．1 催化剂的XRD分析

3．3．2 透射(TEM)和扫描(SEM)电子显微镜分析

3．3．3 催化剂FT-IR的分析

3．3．4 反应条件对水溶液中萘的降解的影响

3．4 降解后产物的分析

3．5 本章小结

结论

参考文献

附录

攻读硕士学位期间发表的学术论文

声明

致谢