氮掺杂石墨烯-四氧化三铁的制备及催化性能研究

摘要

石墨烯是一种新型纳米材料，它独特的结构使其具有卓越的电学性能和物理性能，广泛应用在纳米电子学、电子传感器、晶体管、太阳能电池、催化剂等多种领域。但石墨烯没有带隙、较为惰性、不易与其他材料复合。向石墨烯中引入氮原子，形成氮掺杂石墨烯，可以改变其电子结构，并打开石墨烯的带隙，从而使其具有更广泛的应用价值。
　　本文采用水热法合成氮掺杂石墨烯，分别以氨水和甲酰胺为氮源与氧化石墨烯反应，生成氮掺杂石墨烯。通过调控反应条件，得到制备氮掺杂石墨烯的最适条件，即：以氨水为氮源，氧化石墨烯与氨水的质量比为1:24、反应温度为160℃、反应时间为12 h时，产品中氮原子数百分比为9.08％，氮元素主要以吡啶氮的形式掺杂到石墨骨架当中；以甲酰胺为氮源，氧化石墨与甲酰胺的质量比为1:100、反应温度为140℃、反应时间为12 h时，产品中氮原子数百分比为5.67%，氮元素主要以吡咯氮的形式掺杂到石墨骨架当中。以尿素为氮源，按照文献42的方法制得了氮掺杂石墨烯，并对其进行了表征。结合氨水、甲酰胺、尿素这三种氮源的实验结果，对石墨烯氮掺杂机理进行了推断。
　　氮掺杂石墨烯具有一定的催化性，为了在反应结束后便于将其从反应体系中分离出来，可向氮掺杂石墨烯中引入磁性四氧化三铁，将其制成磁性复合材料。本文利用水热法，以氧化石墨烯和尿素铁为原料、氨水为氮源、乙二醇和氨水为还原剂、聚乙烯吡咯烷酮（PVP）为分散剂，在反应温度为200℃条件下反应12 h，一步反应生成氮掺杂石墨烯-四氧化三铁复合材料。利用红外光谱，X射线衍射光谱、X射线光电子能谱、扫描电镜、透射电镜等手段对制备的复合材料进行表征，结果表明，四氧化三铁嵌入在氮掺杂石墨烯中，粒径大多小于200 nm；X射线光电子能谱显示，碳的原子百分比为70.34%，氮的原子百分比为5.43%，氧的原子百分比为21.23%，铁的原子百分比为3%，氮元素主要以吡啶型为主。
　　用氮掺杂石墨烯-四氧化三铁复合材料作为甲苯氧化反应的催化剂，双氧水为氧化剂，并从反应温度、反应时间、溶剂的种类、双氧水加入量、催化剂用量、催化剂种类这六个方面，来考察影响甲苯催化氧化的因素。其中，反应温度60℃、反应时间12 h、采用冰醋酸为溶剂、甲苯与双氧水比例为1:4、催化剂0.2 g、催化剂吡啶氮含量最高时，所得的甲苯氧化物苯甲醛的收率最高。

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第1章 绪论

1.1 课题研究背景

1.2 石墨烯及其掺杂

1.3 四氧化三铁的简介

1.4 本课题主要研究内容

第2章 氮掺杂石墨烯的制备

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 产品表征与结果分析

2.4 氮掺杂机理的推测

2.5 本章小结

第3章 氮掺杂石墨烯-四氧化三铁的制备

3.1 引言

3.2 四氧化三铁的制备及表征

3.3 氮掺杂石墨烯-四氧化三铁的制备及表征

3.4本章小结

第4章 氮掺杂石墨烯-四氧化三铁催化氧化甲苯

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 实验结果与讨论

4.4 本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

致谢