三维电极反应器的构建及处理染料废水性能研究

摘要

染料废水具有浓度高、毒性大、可生化性差等特点，属于难治理废水。电化学技术因具有反应速率快、效能高、操作简单和环境友好等优势，可有效处理染料废水。为了进一步提高电化学水处理技术的反应效率、降低能耗，目前开发新型电极材料、构建新型电化学反应器成为电化学研究领域的重要方向之一。本论文旨在制备一种新型的阳极材料和粒子电极材料，并用于构建新型的三维电极体系，以期高效低耗地处理染料废水。
　　本文首先采用溶胶-凝胶-热分解法制备了碳纳米管(CNTs)掺杂改性的Sb-SnO2/Ti电极，通过刚果红降解实验考察了电极的电催化氧化性能并优化了CNTs掺杂量，借助于SEM、极化曲线和电化学阻抗谱（EIS）对其微观结构和电化学性能进行了表征，并通过加速寿命实验考察电极的稳定性。然后以剩余污泥和辅料为原料，利用高温烧结技术制备了污泥陶粒作为粒子电极载体，并优化了制备条件。向粒子电极载体上负载Sb-SnO2制备了负载Sb-SnO2污泥陶粒粒子电极，借助于SEM和XRD考察了其表面形貌和晶相结构。最后以制备的阳极和粒子电极构建三维电极体系，探究其处理染料废水的效能。
　　结果表明，当CNTs最佳掺杂量为2.0g/L，在相同反应条件下，CNTs改性后电极比改性前电极对刚果红的去除率增加了14.7％；改性后电极的表面相对粗糙且增加了微孔结构，从而提高了电极的比表面积；改性电极具有更高的析氧电位和更小的界面转移阻抗；加速寿命实验表明改性电极的稳定性也得到了提高，使用寿命增加了27h。粒子电极载体最佳制备条件为：蒙脱石含量为30%，污泥含量为70%，预热温度400℃，预热时间30min，烧结温度1100℃，烧结时间为60min。SEM、EDS和XRD研究表明Sb-SnO2已负载在粒子电极载体上。在所构建的三维电极体系中，当槽电压为15V，电解质Na2SO4浓度为0.1mol/L，反应时间为180min，处理初始浓度为150mg/L的刚果红废水，去除率为99.2%，COD去除率为90%，能耗为49.5kWh/t，与二维相比刚果红去除率增加了14.3%，COD去除率增加了46.3%，能耗降低了39.8kWh/t；降解机理为刚果红的共轭体首先被破坏，导致染料废水的去除率升高；然后，苯环与一些生色基团被破坏，会导致染料废水的COD去除率升高。

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第1章绪论

1.1 课题背景及研究意义

1.2 电化学技术概述

1.3三维电极体系处理废水的研究进展

1.4电极制备的研究进展

1.5本论文研究的主要内容

第2章实验材料与研究方法

2.1 实验仪器与试剂

2.2实验方法

2.3 实验装置

2.4分析测试

2.5 本章小结

第3章 CNTs改性Sb-SnO2/Ti电极的表征及性能测试

3.1碳纳米管的化学修饰及红外光谱分析

3.2 CNTs改性Sb-SnO2/Ti电极的电催化氧化性能分析

3.3CNTs改性Sb-SnO2/Ti电极SEM分析

3.4 CNTs改性Sb-SnO2/Ti电极电化学性能分析

3.5本章小结

第4章负载Sb-SnO2污泥陶粒粒子电极的制备及性能

4.1 剩余污泥陶粒粒子电极载体的制备

4.2负载Sb-SnO2污泥陶粒粒子电极的制备与表征

4.3本章小结

第5章三维电极体系处理染料废水性能研究

5.1三维电极体系处理染料废水的影响因素分析

5.2三维电极体系与二维电极体系处理染料废水性能对比

5.3三维电极体系降解刚果红的机理探索

5.4本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

致谢