活性炭负载贵金属催化去除饮用水中溴酸盐的初步研究

摘要

针对传统活性炭法对去除溴酸盐存在的效率低、缺乏长效性等缺陷，本课题组首次提出了在不外加还原剂及常规反应条件下，以负载贵金属的活性炭为催化剂，催化还原水中的溴酸盐。研究内容包括催化剂的效能和影响因素研究、溴酸盐的去除机理等，以期为饮用水中溴酸盐的去除提供新材料和新方法。
　　首先，开展了载银活性炭催化去除溴酸盐的探索性研究。研究内容包括载银活性炭制备参数的优化以及溴酸盐初始浓度、pH和共存阴离子等影响因素对载银活性炭活性的影响。结果表明，载银活性炭的最佳制备条件为焙烧温度400℃、焙烧时间3h、负载量0.05％、氮气氛围和以银氨为前驱物。酸性条件有利于载银活性炭对溴酸盐的去除；当催化剂浓度固定时，溴酸盐初始浓度越大，载银活性炭的去除效率越低；共存阴离子不利于溴酸盐的去除，其中NO3-的影响最大，而F-的影响最小。
　　其次，在载银活性炭去除溴酸盐的基础上，开展了载贵金属活性炭催化剂（M/AC）去除溴酸盐的研究。考察了Ru/AC、Pd/AC、Ir/AC、Au/AC、Rh/AC、Pt/AC和Ag/AC七种载贵金属活性炭对溴酸盐的去除效果，发现载钌活性炭（Ru/AC）对溴酸盐的去除率最高，达到97%。通过对反应体系中溴元素的平衡研究，发现溴元素的回收率达97%，可知溶液中的溴酸盐几乎完全被Ru/AC催化还原为溴离子。分析了Ru/AC催化还原溴酸盐可能的路径，即在反应体系中RuO2作为电子供体，溴酸盐作为电子受体，被还原为溴离子，同时RuO2转化成RuO3。由于RuO3极不稳定，会分解成RuO2和O2。
　　最后，以优选的Ru/AC为研究对象，开展了载钌活性炭催化去除溴酸盐的影响因素研究。研究内容包括载钌活性炭制备参数的优化、反应影响因素分析及RSSCT试验。结果表明，载钌活性炭的最佳制备条件为焙烧温度500℃、焙烧时间2h、负载量0.1%和氮气氛围。原水中腐殖酸的存在会影响Ru/AC对溴酸盐的去除效率。当催化剂浓度固定时，溴酸盐初始浓度越大，Ru/AC去除效率越低。酸性条件有利于Ru/AC对溴酸盐的去除，当pH为6.4时，去除率为96.3%。共存阴离子对溴酸盐的去除具有抑制作用，阴离子浓度越高，抑制作用越强。Al3+和Fe2+离子能促进溴酸盐的去除，且浓度越高，促进作用越强。RSSCT试验结果表明：炭柱填装Ru/AC的比例越高，对溴酸盐的去除效果越好。

目录

活性炭负载贵金属催化去除饮用水中溴酸盐的初步研究

REMOVAL OF BROMATE IN DRINKING WATER BY ACTIVATED CARBON SUPPORTED NOBLE METAL CATALYST

摘 要

Abstract

目 录

第1章 绪 论

1.1 课题背景

1.2 国内外研究现状

1.2.1 活性炭对溴酸盐的去除

1.2.2 贵金属催化法在水处理中的运用

1.2.3 活性炭负载贵金属去除溴酸盐的展望

1.3 课题来源及研究目的和意义

1.3.1 课题来源

1.3.2 题研究目的与意义

1.3.3 主要研究内容

第2章 试验材料与方法

2.1 试验材料

2.2 试验装置

2.3 试验方法

2.3.1 催化剂的制备

2.3.2 催化剂活性实验

2.3.3 洗提试验

2.3.4 影响因素实验

2.3.5 快速小型炭柱试验

2.3.6 催化剂表征

2.4 本章小结

第3章 载银活性炭催化去除溴酸盐的研究

3.1 试验过程

3.2 结果与讨论

3.2.1 载银活性炭制备参数的优化

3.2.2 载银活性炭去除溴酸盐影响因素分析

3.3 本章小结

第4章 载贵金属活性炭催化去除溴酸盐的研究

4.1 试验过程

4.2 结果与讨论

4.2.1 贵金属催化剂活性对比

4.2.2 载钌活性炭对溴酸盐的去除效能

4.2.3 载钌活性炭的表征

4.2.4 载钌活性炭去除溴酸盐的机理分析

4.2.5 催化剂重复使用效果

4.3 本章小结

第5章 载钌活性炭催化去除溴酸盐的研究

5.1 试验过程

5.2 结果与讨论

5.2.1 载钌活性炭制备参数的优化

5.2.2 Ru/AC催化去除溴酸盐影响因素分析

5.2.3 Ru/AC的RSSCT试验

5.3 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果

哈尔滨工业大学硕士学位论文原创性声明

哈尔滨工业大学硕士学位论文使用授权书

致谢