煤焦等温微分原位反应实验装置的研制

摘要

煤热化学转化规律研究中广泛涉及气固化学反应动力学。中国科学院过程工程研究所研制的微型流化床反应分析仪(MFBRA:MicroFluidizedBedReactionAnalyzer),利用流态化强化气固传热传质、实现定点温度瞬时微量进料、采用快速质谱在线检测气体组分适时变化,通过等温微分反应动力学分析方法求算气固反应动力学并推测反应机理,可期望在煤热转化研究领域得到很好的功能拓展和应用。
　　煤粉气化或燃烧在实际工业装置中包括了高温快速热解、残余焦炭的燃尽或者焦炭的气化等多个复杂的反应阶段。本文针对煤粉热化学转化的特点,对MFBRA进行功能拓展,强化对反应温度和气氛的控制,研制了煤焦等温微分原位反应实验装置,实现了煤粉定点温度快速热解和热解完成生成的煤焦在时间上无长停留、在空间上无大转移,立即进入燃烧或者气化反应阶段,即煤焦等温微分原位反应。煤焦在此装置中的反应克服了传统方法收集煤焦再反应过程升降温处理、煤焦长时间放置、气固复杂接触带来的反应性损失的问题。
　　针对气流预热管段的设计,采用工程计算、热电偶测温、FLUENT模拟计算三种方法对预热段进行了传热研究。结果表明设计试制的加热炉具有良好的恒温区特性。同种气体、相同气流量预热至同样终温所需要的管长与管径无关。裸丝热电偶测量壁流温差较大情况下的气流温度,偏差较大,不宜采用。螺旋预热段可以实现在较小的空间内对操作范围较广的气流进行充分预热,且气氛切换延迟时间可轻松控制在小于1s的范围内。彼克列数Pe与管径成反比。管径越小,气流越接近平推流,抑制预热段返混的效果越好。本文设计的螺旋管预热反应器全面达到了充分预热、抑制返混、缩短延迟时间的指标要求。
　　脉冲给料量实验证明脉冲给料对于煤粉是适用的。进料压差为0.2MPa条件下,本文使用的脉冲电磁阀在脉冲宽度为12ms时,一次脉冲喷气量为6.6mL;脉冲喷料比可达97.4％。为探究煤粉反应分析对装置操作条件的要求,将研制的装置与GASMETFT-IR气体分析仪(FTIR)测试了准东烟煤煤粉热解、燃烧反应。测试试验表明为抑制煤焦快速反应初期供氧不足,需采用较大的流化气流量如1.4NL/min、较高氧浓度如100%、较少的反应物如10mg。FTIR严重的气流返混不适合用于煤粉快速反应装置中气体组分浓度变化过程的检测分析。

目录

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摘 要

Abstract

第1章 绪 论

1.1 课题背景及研究的目的和意义

1.2煤粉反应动力学参数分析方法综述

1.2.1非催化气固化学反应动力学理论

1.2.2煤粉热化学转化过程的特性

1.2.3煤粉反应分析方法的分类

1.3微型流化床反应分析方法的发展

1.3.1微型流化床反应分析仪的研发过程

1.3.2等温微分反应动力学方程的求解

1.3.3微型流化床反应分析方法的应用前景

1.4煤焦等温微分原位反应的概念

1.5 本文的主要研究内容

第2章 煤焦等温微分原位反应实验装置的设计制造

2.1技术思想和技术方案

2.2装置的总体设计

2.3零部件设计试制

2.3.1电阻加热炉的设计试制

2.3.2气体预热热阻分析及强化传热

2.3.3反应器的设计试制

2.3.4配气系统及气氛切换单元的设计组配

2.3.5瞬时进料和气氛切换的逻辑控制

2.4装置的组装和实物

2.5 本章小结

第3章 煤焦等温微分原位反应实验装置的性能研究

3.1反应器温度场实验及预热效果分析

3.1.1电阻加热炉炉膛温度场分析

3.1.2反应器预热段预热效果分析

3.2反应器预热段的数值模拟

3.2.1网格的划分、计算模型和边界条件

3.2.2温度场模拟结果及分析

3.2.2螺旋管预热段温度场模拟

3.3螺旋管预热气氛切换延迟时间和返混分析

3.4 微型流化床临界流化速度的实验研究

3.4.1实验方法及操作条件

3.4.2实验结果及分析

3.5微型流化床脉冲给粉的实验研究

3.5.1实验方法及操作条件

3.5.2料枪脉冲给气量的测试结果及分析

3.5.3料枪脉冲给料量的测试结果及分析

3.6 本章小结

第4章 煤焦等温微分原位反应的测试试验

4.1试验方法和操作条件

4.2 FTIR气流通道内的返混

4.2微型流化床内煤粉的热解反应规律

4.2.1温度对煤粉热解产物的影响

4.2.2煤粉热解完成时间的判定

4.3煤焦的原位燃烧初期反应速率受氧量的影响

4.3.1气流供氧量对煤焦燃烧反应初期的影响

4.3.2煤粉给料量对反应初期的影响

4.4煤焦等温微分原位反应分析的应用前景

4.5 本章小结

结 论

参考文献

附录

攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果

哈尔滨工业大学学位论文原创性声明及使用授权说明

致 谢