镍-铁/泡沫镍催化还原剂制备及氯代有机物催化脱氯研究

摘要

零价铁用于水中含氯有机物的处理已引起了广泛关注。为了提高零价铁对氯代有机物的降解效率,常添加第二种元素(Ni、Pa)作为催化剂,提高反应活性;同时,为了增大双金属纳米粒子的比表面积,研究人员在负载纳米颗粒载体的筛选与改性方面开展了大量研究,以降低零价金属粒子在载体表面出现的团聚,提高脱氯能力。
　　本文对镍-铁/泡沫镍双金属催化还原剂的制备、表征及对目标污染物一氯乙酸(MCAA)、三氯乙酸(TCAA)的降解脱氯情况进行研究:
　　首先,以泡沫镍为载体,采用电沉积法制备镍-铁/泡沫镍催化还原剂。系统研究了制备镍-铁/泡沫镍双金属催化还原剂最佳工艺参数为电解质种类为硫酸盐体系、缓冲剂硼酸浓度为100mg/L、沉积液中镍铁离子浓度比为0.1、沉积电流密度为0.8mA/cm2、沉积时间为60分钟,这样所制备的催化还原剂对对氯乙酸具有良好的脱率效果,本研究对1mg/L、5mg/L、10mg/L氯乙酸降解120分钟,最终脱氯率分别为84.3％、68.9%和52.7%,对1mg/L、5mg/L、10mg/L三氯乙酸降解120分钟,最终降解率分别为76.1%、70.4%和60.6%。
　　其次,通过扫描电镜(SEM)对镍-铁/泡沫镍双金属催化还原剂的表面形貌进行表征,可以观察到采用电沉积法制备的最优Ni/Fe-泡沫镍双金属催化还原剂在基体泡沫镍上分布均匀、密集、呈针状结构,无团聚现象;通过X射线衍射仪(XRD)对镍-铁/泡沫镍晶体结构类型进行表征,观察到了bccFe0的110衍射峰,200衍射峰及211衍射峰;通过能谱分析仪(EDS)可观察到镍-铁/泡沫镍双金属催化还原剂表面上的零价铁成分。
　　通过采用不同镍-铁/泡沫镍投加量、目标污染物初始浓度考察了镍-铁/泡沫镍催化还原剂对一氯乙酸、三氯乙酸的降解效率的影响,通过对目标污染物降解率的线性拟合,可知降解率与时间的反应速率函数遵循一阶反应动力学规律,且表观反应速率常数Kobs随着目标污染物初始浓度的降低、镍-铁/泡沫镍投加量增加而增大。
　　最后,为了提高镍-铁/泡沫镍的重复利用率,实验过程中采用硫酸钠作为电解质,利用电化学方法对还原脱氯失活后的镍-铁/泡沫镍催化还原剂进行再生。研究表明,再生后的催化还原剂具有较好的脱氯效果,其脱氯效率为新制备的催化还原剂的90%左右。

目录

镍-铁/泡沫镍催化还原剂制备及氯代有机物催化脱氯研究

STUDY ON THE PREPARERATION OF Ni-Fe/FOAMED NICKEL CATALYTIC REDUCTANT AND THE DECHLORINATION OF CHLORINATED ORGANIC COMPOUNDS

摘要

Abstract

第1章 绪论

1.1 课题研究背景与意义

1.2 有机氯代物的处理方法

1.3 零价铁及双金属体系对氯代有机物的脱氯研究

1.4 电沉积法制备镍-铁/泡沫镍

1.5 目前本领域研究存在的不足

1.6 课题研究内容

第2章 实验材料及方法

2.1 试剂与材料

2.2 实验仪器

2.3 催化剂还原剂的制备及对氯乙酸的脱氯反应

2.4 离子浓度及元素含量的检测方法

2.5 催化还原剂的表征

第3章 镍-铁/泡沫镍催化还原剂的制备及表征

3.1 前言

3.2 催化还原剂制备条件的优化

3.3 催化还原剂的性能表征

3.4 本章小结

第4章 镍-铁/泡沫镍对氯乙酸催化还原脱氯效果研究

4.1 前言

4.2 镍-铁/泡沫镍催化还原脱氯一氯乙酸

4.3 镍-铁/泡沫镍催化还原降解三氯乙酸

4.4 不同催化剂体系脱氯效果比较

4.5 催化还原剂的失活与再生

4.6 镍-铁/泡沫镍对氯乙酸催化还原脱氯动力学研究

4.7 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间所发表的学术论文

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致谢