富氧含硫含水条件下三种贵金属催化同时去除碳颗粒和NOx

摘要

柴油车尾气对环境和人体健康的危害越来越引人关注,当前学者在催化去除尾气中的碳颗粒和 NOx上做出了很多研究成果。但是大多数研究都集中在单一催化碳颗粒燃烧和催化外源还原剂如 NH3、H2、烃类和醇类等还原 NOx,少数催化碳颗粒还原 NOx的研究也因为催化剂抗硫抗水性差而达不到有效去除的目的。而贵金属在抗硫抗水性上的表现优于钙钛矿、碱金属类催化剂,且具有优异的N2选择性。课题组前期就Ru、Ir、Pt和Rh催化同时去除碳颗粒和NOx的活性展开了研究,本课题主要研究Pd、Au和Ag催化同时去除碳颗粒和NOx上的特性。所研究的主要内容包括:
　　(1)考察了富氧和富氧含硫含水两种条件下 Pd、Au和 Ag催化同时去除碳颗粒和 NO的活性,结果表明:三种贵金属催化剂都表现出一定的催化同时去除碳颗粒与NO的活性,其同时去除路径为:NO先与O2作用生成NO2,NO2氧化碳颗粒并同时被还原。
　　(2)考察了煅烧温度、煅烧气氛、负载载体和负载量等制备条件对催化剂活性的影响。结果表明:制备条件对催化剂活性有很大影响,其主要通过影响催化剂比表面积、晶粒尺寸、活性金属价态、金属与载体间的相互作用以及活性原子数等来影响催化剂活性。三种贵金属催化剂最佳的制备条件分别为:Pd催化剂煅烧温度为800℃,煅烧气氛为1.5％H2/N2,负载载体为ZrO2,负载量为5%;Ag催化剂煅烧温度为850℃,煅烧气氛为N2,负载载体为ZrO2,负载量为5%;Au催化剂的煅烧温度为400℃,煅烧气氛为1.5%H2/N2,负载量为1%。
　　(3)考察了硫、水单独存在以及共存时对三种贵金属催化剂活性的影响,结果表明:SO2和 H2O的添加,对三种贵金属催化剂的活性有不同程度上的影响, SO2对三种贵金属催化剂催化碳颗粒氧化都有抑制作用,但能促进NO在Pd/ZrO2表面的去除,在SO2浓度为1ppm时,对Pd/ZrO2和Ag/ZrO2促进作用明显。H2O的存在对Pd催化剂的活性表现出一定的促进作用。SO2和H2O共存下的催化活性为含硫、含水条件协同的结果。

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第1章 绪 论

1.1 课题的来源及研究背景

1.2 国内外研究现状

1.3 课题研究的目的与意义

1.4 本课题主要研究内容

第2章 实验材料与方法

2.1 实验材料及所用仪器设备

2.2 实验方法

第3章 三种贵金属催化同时去除的活性

3.1 实验

3.2 结果与讨论

3.3 本章小结

第4章 制备条件对催化剂活性的影响

4.1 实验

4.2 结果与讨论

4.3 本章小结

第5章 反应气体组分对催化活性的影响

5.1 实验

5.2 结果与讨论

5.3 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的学术论文

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