双向激光诱导荧光用于层流火焰中OH基浓度的测量研究

摘要

稀释燃烧技术是当前燃气轮机合成气燃烧领域的研究热点，能够有效抑制NOx污染物的排放。然而，与稀释剂火焰燃烧特性和化学反应机理密切相关的基础参数测量（如 OH基浓度分布的定量化）遇到了极大的困难，限制了该技术的进一步发展。因此，发展有效的定量光谱诊断技术对于燃气轮机合成气火焰机理研究及实际工程应用具有十分重要的指导意义。平面激光诱导荧光技术（planar laser-induced fluorescence，PLIF）是一种高灵敏度高时空分辨率激光光谱燃烧诊断技术。然而，激光诱导荧光（laser-induced fluorescence，LIF）信号在常压及高压下易受淬灭效应影响，难以实现组分浓度的定量测量。双向 LIF技术是一种新型定量光谱诊断技术，其最大的优点在于既保留了传统LIF技术高灵敏度和高空间分辨率的优势，又有效克服了传统LIF技术在定量化时遇到的定标难和易受淬灭效应影响的问题。鉴于以上原因，本文利用双向激光诱导荧光新方法对甲烷/空气部分预混火焰及合成气火焰中的OH基浓度分布进行了定量研究。本研究主要内容包括：
　　⑴阐述了激光诱导荧光技术及其在合成气燃烧领域内的研究现状，分析了当前研究中存在的不足，提出了本文的研究内容和拟解决的关键问题。然后，给出了双向 LIF技术的基本原理并分析了能对其测量结果产生影响的四种因素，据此详细制定了 OH基浓度实验测量方案，搭建了国内首套双向PLIF实验装置。此外，针对现有待测组分有效峰值吸收截面研究不足的问题，明确地给出了这一重要物理参量的实验测量公式，并对甲烷/空气部分预混火焰中OH基A2Σ+←X2Π(0,0)带内Q1(8)线及合成气预混火焰中OH基A2Σ+←X2Π(1,0)带内 Q1(8)线的有效峰值吸收截面及其随火焰高度的变化规律进行了实验研究。研究表明：这两种火焰的OH基有效峰值吸收截面在不同高度上基本保持不变。对比发现，OH基(0,0)带内 Q1(8)线的有效峰值吸收截面比(1,0)带内的Q1(8)线有效峰值吸收截面约高5.5倍，这一结果与理论计算结果基本符合，证明了实验测量结果的正确性。
　　⑵基于双向PLIF技术首次开展了甲烷/空气部分预混平面火焰一维及二维OH基浓度空间分布的定量测量工作，获得了其随当量比的变化规律，为化学动力学模型及相关机理提供了极具价值的基础实验数据，这一工作在国内外研究中尚未见报导。研究结果表明：甲烷/空气部分预混火焰在贫燃区和富燃区内的OH基浓度分布存在明显差别。对于前者，OH基主要分布于燃烧器表面很窄的一段区域内，且随着轴向距离的不断增加，OH基浓度会迅速下降；对于后者，OH基则主要分布于火焰外侧，形成了两条较强的OH基分布带，中间区域内的OH基数量非常稀少。实验发现在当量比1.0时OH基峰值浓度并未达到最大，而是在靠近贫燃端当量比0.90时达到了最大值，此时测得的OH基峰值浓度为(1.20±0.10)×1016 cm3。
　　⑶基于双线 PLIF测温技术和双向 PLIF技术分别开展了 N2、CO2和H2O稀释剂合成气预混火焰及扩散火焰的温度场和OH基浓度场的定量测量工作，这一工作在国内外研究中尚未报导。获得了不同稀释剂对合成气火焰温度场和 OH基浓度场的影响规律，为当前合成气火焰的化学动力学模型和机理研究提供了可靠的基础实验数据。研究结果表明：OH基浓度在合成气预混及扩散火焰中的空间分布规律基本相同，即都呈现出对称且非均匀式的分布形态。OH基主要分布于火焰锋面附近，火焰外侧的OH基数量明显少于火焰锋面附近的OH基数量。进一步的分析表明，H2O和CO2都能够促进OH基的生成，但相比于H2O，以CO2作为稀释剂的合成气火焰具有更低的火焰温度。
　　⑷基于已有的OH基浓度测量结果分别对甲烷燃烧中最为经典的GRI-Mech3.0机理和合成气燃烧中的Davis机理进行了检验和对比，指出了现有反应机理中存在的问题及需要改进之处。研究结果表明：GRI-Mech3.0机理在各当量比下均能准确预测 OH基浓度随轴向距离的变化规律。但由于GRI-Mech3.0机理模拟的是绝热状态下的OH基浓度和火焰温度，并未考虑辐射损失，因此模拟值比实验值偏高。对于以N2、CO2和H2O稀释的合成气预混火焰（常压、预热温度为400 K），Davis机理给出的OH基浓度分布规律与实验结果能够很好地符合，但 OH基峰值浓度的预测值却低于实验值。更细致的分析表明：Davis机理低估了稀释剂在合成气火焰中的化学效应，尤其是低估了CO2的化学效应。

目录

第1章 绪 论

1.1 课题背景及研究的意义和目的

1.2 激光诱导荧光技术简析

1.3 合成气火焰OH-PLIF技术的研究现状

1.4 应用于燃烧诊断的LIF技术研究现状

1.5 本文的主要研究内容

第2章 双向LIF技术定量测量OH基浓度的理论研究与实验方案

2.1 引言

2.2 双向LIF技术的基本理论

2.3 双向LIF技术测量OH基浓度影响因素研究

2.4 双向LIF技术测量OH基浓度的实验方案

2.5 组分浓度测量结果的不确定度来源

2.6 本章小结

第3章 甲烷/空气部分预混火焰OH基浓度的定量测量

3.1 引言

3.2 实验装置

3.3 双向LIF信号的实验测量

3.4 OH基有效峰值吸收截面的实验测量

3.5 火焰温度的实验测量

3.6 OH基浓度随预混火焰当量比的变化规律

3.7 测量结果的不确定度分析

3.8 本章小结

第4章 稀释剂对合成气预混及扩散火焰OH基浓度空间分布规律的影响

4.1 引言

4.2 实验装置

4.3合成气火焰中OH基有效峰值吸收截面的实验测量

4.4 N2、CO2和H2O稀释剂对合成气预混火焰2D温度的影响

4.5 N2、CO2和H2O对合成气预混火焰OH基2D浓度的影响

4.6 N2、CO2和H2O稀释剂对合成气扩散火焰2D温度的影响

4.7 N2、CO2和H2O对合成气扩散火焰OH基2D浓度的影响

4.8 测量结果的不确定度分析

4.9 本章小结

第5章 甲烷及合成气预混火焰的化学动力学模型与实验结果的对比分析

5.1 引言

5.2 化学动力学数值模拟方法

5.4 甲烷/空气层流预混平面火焰OH基浓度的数值模拟

5.5 甲烷/空气预混平面火焰数值模拟与实验测量结果的对比分析

5.8 合成气稀释预混火焰数值模拟与实验测量结果的对比分析

5.9 本章小结

结论

参考文献

攻读博士学位期间发表的论文及其它成果

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致谢

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