Pt-Ru作为直接NaBH/HO燃料电池阳极催化剂的研究

摘要

直接NaBH4/H2O2燃料电池是一种燃料和氧化剂均为液体的新型燃料电池，它直接使用含NaBH4的碱性溶液作为燃料。NaBH4具有安全，无毒，化学稳定性好，在干燥的状态下运输方便，反应活性高，高的能量密度和容量密度等突出优点。但是NaBH4在阳极氧化过程中容易释放H2，H2的产生降低了燃料的利用率和电池的性能，增加了结构设计的复杂性，成为阻碍直接硼氢化物燃料电池(DBFC)发展和应用的主要问题。因此有必要对NaBH4的阳极氧化开展研究，以寻求解决阳极释放H2问题的途径。 本论文通过循环伏安法研究了NaOH溶液中BH4-在纳米Pt—Ru合金(Pt和Ru原子比为1：1)催化剂上的电氧化反应，研究了一种有效减少阳极释放H2问题的新途径，实现NaBH4完全氧化(8电子过程)。论文还研究了Pt—Ru作为阳极催化剂的直接NaBH4/H2O2燃料电池的性能，考察了阳极催化剂Pt和Ru比例，阳极和阴极电解液的组成，温度对电池性能的影响。 BH4-在纳米Pt—Ru上电氧化研究表明：当BH4-浓度为0.01mol/L，时，BH4-先被Ru催化水解生成氢，氢再被Pt催化氧化产生8电子的氧化反应。随着BH4-浓度的增加，其氧化反应从先水解产生氢和氢再氧化过渡到BH3OH-氧化，再到BH4-直接氧化。当BH4-浓度≤0．03 mol/L时，阳极电流主要由H电氧化产生，当BH4-浓度＞0.03 mol/L时，阳极电流由H，BH3OH-，BH4-电氧化共同产生。阳极电解液中BH4-浓度对阳极氧化反应的影响比OH-明显。 电池性能研究表明：当阳极Pt和Ru原子比为3：1，阳极电解液为0.2mol/LNaBH4+3mol/L NaOH，阴极电解液为0.6 mol/L H2O2+3mol/L NaOH，电池在55℃时，最大功率密度达到345mW/cm2(电流密度629mA/cm2)。电池在25℃下运行8000s，250mA/cm2恒电流放电，电池电压从0.7V下降到0.4V；0.7V恒电压放电，电池的电流密度从260mA/cm2下降到119mA/cm2，电池功率密度分别下降43％和54％。电池性能下降主要是电池运行过程中燃料和氧化剂不断消耗造成的。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章绪论

1.1直接NaBH4/H2O2燃料电池

1.1.1直接NaBH4燃料电池概述

1.1.2硼氢化钠的阳极氧化

1.1.3阳极氧化催化剂研究进展

1.1.4过氧化氢的阴极还原

1.1.5直接NaBH4/H2O2燃料电池性能

1.2选题意义和主要研究内容

1.2.1选题意义

1.2.2研究内容

第2章实验部分

2.1实验试剂及仪器

2.1.1实验试剂

2.1.2实验仪器

2.2电极的制备及催化剂表征

2.2.1旋转圆盘电极的制备

2.2.2电池电极的制备

2.2.3催化剂表征

2.3直接NaBH4/H2O2燃料电池的组装

2.3.1电池系统

2.3.2质子交换膜及其前处理

2.3.3电池的组装

2.4电化学测试

2.4.1电极测试

2.4.2电池测试

第3章纳米Pt-Ru催化剂上NaBH4电化学氧化反应的研究

3.1概述

3.2催化剂表征

3.3 NaBH4的电化学氧化

3.3.1 NaBH4电化学氧化的循环伏安研究

3.3.2 NaBH4电氧化反应电子数的研究

3.4电解质溶液组成的影响

3.4.1 BH4-和OH-浓度的影响

3.4.2 BH4-浓度对阳极氧化机理的影响

3.5温度的影响

3.5本章小结

第4章直接NaBH4/H2O2燃料电池的性能测试

4.1概述

4.2电极的制备及表征

4.2.1电极的制备

4.2.2电极的表征

4.3电池性能研究

4.3.1阳极Pt-Ru催化剂中Pt、Ru比例对电池性能的影响

4.3.2阳极电解液中BH4-和OH-浓度对电池性能的影响

4.3.3阴极电解液中H2O2和OH-浓度对电池性能的影响

4.3.4温度对电池性能的影响

4.3.5电池恒电流和恒电压放电性能研究

4.4本章小结

结 论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果

致 谢