钙钛矿和尖晶石铁氧体的磁性及去除有机染料的研究

摘要

有机染料废水一般很难直接进行生物降解，往往要结合其它处理方法如吸附、化学氧化等方法。目前研究较多的催化剂和吸附剂是金属氧化物，如TiO2等。为了达到更好的吸附和催化性能，往往要求氧化物粒径小、比表面积大，但这同时也使得其难与从废水中分离出来。为了进一步解决吸附剂和催化剂的分离回收难的问题，将催化剂和吸附剂负载上磁性，成为研究中的关键问题。
　　 本文主要思路是利用具有磁性的钙钛矿氧化物和尖晶石铁氧体作为光催化剂和吸附剂，研究这两种氧化物对有机染料的去除效果和机理，利用其本征磁性很方便的进行回收分离。其中针对钙钛矿氧化物进行了光催化的测试，合成了多孔尖晶石铁氧体并利用其吸附性能去除有机染料，并取得了良好的效果。
　　 (1)用溶胶-凝胶法制备了A位Sr2+掺杂的La1-xSrxCoO3和Gd3+掺杂的La0.7-xGdxSr0.3CoO3以及B位Ni2+掺杂的La0.7Sr0.3Co1-xNixO3。分析了其晶体结构和磁性、以及光催化酸性品红的去除率，尝试发现结构-磁性-光催化性质之间的关系。并发现A位和B位的掺杂提高了光催化性质，我们初步分析认为这与钙钛矿具有能量较高的eg电子，且受到双交换制约有关。
　　 (2)为了合成多孔大比表面的尖晶石铁氧体，我们以鸡蛋蛋清为络合剂，利用溶胶-凝胶法制备MnFe2O4系列样品。首先利用容易测试的磁性找到了最优化合成条件为500℃/5h，冰水混合物淬火。合成了La3+和Y3+取代Fe3+的样品，并对样品的结构、磁性和吸附性能进行了分析。发现少量La3+掺杂(x≤0.2)可以提高饱和磁化强度，掺杂Y3+系列样品的饱和磁化强度Y3+含量的增加而降低。同时发现，尖晶石锰铁氧体对有机染料次甲基蓝的主要去除作用是吸附作用，吸附率高达90％以上，且其孔状的结构对吸附效果至关重要。少量的La3+和3+取代能够增加吸附性能，x=0.1时，样品对次甲基兰的吸附性能最高，但随着取代量的增加开始有一部分La3+和Y3+进不到晶格面，只能在晶界表面处，导致有效的表面位点减少。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章绪论

1.1钙钛矿氧化物的结构、磁性及光催化性

1.1.1钙钛矿氧化物的晶体结构及磁性

1.1.2钙钛矿氧化物的光催化性

1.2半导体光催化概述

1.2.1半导体光催化氧化反应机理

1.2.2光催化氧化活性的影响因素及改性途径

1.3铁氧体在降解有机染料方面的应用

1.3.1铁氧体负载TiO2光催化剂研究

1.3.2尖晶石铁氧体的吸附性能

1.4本论文的选题依据和研究内容

第2章实验部分

2.1主要试剂和仪器

2.1.1化学试剂

2.1.2实验仪器

2.2试样制备方法

2.3表征方法

2.3.1 X射线衍射分析(X-ray diffraction, XRD)

2.3.2扫描电子显微镜(Scanning electron microscope, SEM)

2.3.2振动样品磁强计(Vibration sample magnetometer, VSM)

2.4样品的对有机染料去除性能测试

第3章对掺杂钴基钙钛矿LaCoO3的结构、及磁性以及催化性能的研究

3.1引言

3.2样品的制备

3.3 La1-xSrxCoO3结构、磁性和光催化性质的研究

3.3.1 La1-xSrxCoO3的结构与形貌研究

3.3.2 La1-xSrxCoO3的磁性分析

3.3.3 La1-xSrxCoO3的光催化性能

3.4 La0.7-xNdxSr0.3CoO3的磁性与光催化性能的研究

3.4.1La0.7-xNdxSr0.3CoO3结构分析

3.4.2La0.7-xNdxSr0.3CoO3的磁性分析

3.4.3 La0.7-xNdxSr0.3CoO3光催化性质

3.5La0.7Sr0.3Co1-xNixO3的磁性与光催化性能的研究

3.5.1La0.7Sr0.3Co1-xNixO3的结构分析

3.5.2La0.7Sr0.3Co1-xNixO3的磁性分析

3.5.3La0.7Sr0.3Co1-xNixO3的光催化性能

3.6本章小结

第4章用蛋清为络合剂制备多孔MnFe2O4尖晶石铁氧体及去除有机染料性能的研究

4.1引言

4.2样品的制备

4.3最佳合成条件的确定

4.3.1反应温度的确定

4.3.2反应时间的确定

4.3.3冷却速度对样品纯度的影响

4.3.4最优实验条件

4.4 MnLaxFe2-xO4的结构、形貌、磁性和吸附性能研究

4.4.1 MnFe2-xLaxO4的XRD分析

4.4.2 MnFe2-xLaxO4的SEM分析

4.4.3 MnFe2-xLaxO4的磁性分析

4.4.4 Mnfe2-xLaxO4有机染料去除性能研究

4.5 MnFe2-XYxO4的结构、形貌、磁性和吸附性能研究

4.5.1 MnFe2-xYxO4的XRD分析

4.5.2 MnFe2-xYxO4的SEM分析

4.5.3 MnFe2-xYxO4的磁性分析

4.5.4 MnFe2-xYxO4去除有机染料性能研究

4.6本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间发表的论文和取得的科研成果

致谢