含铁活性炭纤维纸基复合催化材料的制备及应用

摘要

高级氧化技术（AOPs）具有反应速率快、反应条件温和、可以有效氧化或矿化有机污染物的优势。芬顿（Fenton）氧化技术作为AOPs中的一种，具有反应彻底、快速、易操作等优点，同时因可以产生强氧化性的-OH而被广泛应用于水污染处理。将均相Fenton体系催化剂换为含铁固体材料，可以克服传统Fenton体系中pH适用范围窄、催化剂难回收等缺点，是目前最有潜力的水处理技术。将铁基固体负载在具有多孔结构的载体上，不仅可以扩大催化剂的比表面积，使铁基材料均匀分布在载体的表面和内部，同时还方便催化剂的回收再利用。活性炭纤维（ACF）有丰富的微孔、较大的比表面积，在脱除大气污染物、废水处理等方面能够发挥较强的吸附和降解作用，用它作为载体具有独特的优势。基于以上几点，本文以三种铁基固体（针铁矿、三氧化二铁、四硫化三铁）作为基础催化剂，负载在ACF上制备具有三维网状结构特点的纸基复合催化材料，用此材料构建非均相Fenton氧化体系，探讨催化降解有机染料甲基橙（MO）的降解性能。 本研究用超声辅助原位合成法制备了三种含铁-活性炭纤维纸基复合催化材料，采用多种技术对三种复合催化材料的组成、结构和表面特征等进行了表征分析。分析结果表明，复合催化材料负载良好，表面有丰富的官能团，同时形成了明显的化学键合，通过ACF的负载，催化材料的比表面积相对单质铁基材料都有所增大，有利于复合材料的均匀分布。 以有机染料MO为目标污染物，将三种复合催化材料作为催化剂，应用于Fenton降解体系中，探讨了不同制备条件和反应条件对催化性能的影响。研究结果表明，在最佳条件下，ACF-α-FeOOH可在40min内降解95.24%的MO溶液(30mg/L)；ACF-α-Fe2O3可在20min内降解97.17%的MO溶液（74mg/L）；ACF-Fe3S4复合催化剂的降解符合假二级动力学方程，84mg/L的MO可在20min内几乎完全降解，降解效率达97.20%。三种复合催化剂的催化降解效果有所差别，降解效果为ACF-Fe3S4＞ACF-α-Fe2O3＞ACF-α-FeOOH，其中ACF-Fe3S4和ACF-α-Fe2O3可以在3～7的pH范围内发挥较高的催化降解效果。

目录

声明

第1章 引言

1.1 水体污染现状

1.1.1 有机物污染

1.1.2 水污染治理方法

1.2 芬顿氧化降解体系

1.2.1 均相Fenton氧化体系

1.2.1 非均相Fenton氧化体系

1.3 多孔载体的发展

1.3.1 多孔材料概述

1.3.2 活性炭纤维概述

1.4 活性炭纤维复合催化材料

1.4.1 活性炭纤维光催化材料

1.4.2 活性炭纤维芬顿催化材料

1.5 论文的背景及研究思路

1.5.1 论文背景

1.5.2 研究思路

第2章 ACF-α-FeOOH纸基复合催化材料在多相芬顿催化降解反应中的应用

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 实验试剂

2.2.2 实验仪器

2.2.3 ACF-α-FeOOH纸基复合催化材料的合成

2.2.4 ACF-α-FeOOH纸基复合催化材料的表征测试

2.2.5 ACF-α-FeOOH复合催化剂的降解实验

2.2.6 H2O2消耗量的分析

2.2.7 羟基自由基生成量的分析

2.3 实验结果与讨论

2.3.1 ACF-α-FeOOH复合催化剂的表征

2.3.2 三种催化剂降解MO的探讨

2.3.3 ACF-α-FeOOH的制备条件对MO降解的影响

2.3.4 ACF-α-FeOOH用量对MO降解的影响

2.3.5 H2O2的浓度对MO降解的影响

2.3.6 pH对MO降解程度的影响

2.3.7 温度对MO降解程度的影响

2.3.8 H2O2消耗量的分析

2.3.9 羟基自由基生成量分析

2.4 本章小结

第3章 ACF-α-Fe2O3纸基复合催化材料在多相芬顿催化降解反应中的应用

3.1 引言

3.2 实验方法

3.2.1 实验试剂

3.2.2 实验仪器

3.2.3 ACF-α-Fe2O3复合催化剂的合成

3.2.4 ACF-α-Fe2O3的表征测试

3.2.5 ACF-α-Fe2O3的降解实验

3.2.6 H2O2消耗量的分析

3.2.7 羟基自由基生成量分析

3.3 实验结果与讨论

3.3.1 ACF-α-Fe2O3纸基复合催化材料的表征

3.3.2 ACF-α-Fe2O3制备条件对甲基橙降解的影响

3.3.3 三种催化剂降解MO的探讨

3.3.4 ACF-α-Fe2O3用量对MO降解的影响

3.3.5 H2O2的浓度对MO降解的影响

3.3.6 pH对MO降解程度的影响

3.3.7 温度对MO解程度的影响

3.3.8 H2O2消耗量的分析

3.3.9 羟基自由基生成量分析

3.4 本章小结

第4章 ACF-Fe3S4纸基复合催化材料在多相芬顿催化降解反应中的应用

4.1 引言

4.2 实验方法

4.2.1 实验试剂

4.2.2 实验仪器

4.2.3 ACF-Fe3S4纸基复合催化材料的合成

4.2.4 ACF-Fe3S4的表征测试

4.2.5 ACF-Fe3S4的降解实验

4.2.6 H2O2消耗量的分析

4.2.7 羟基自由基生成量分析

4.3 实验结果与讨论

4.3.1 ACF-Fe3S4纸基复合催化材料的表征

4.3.2 ACF-Fe3S4制备条件对MO降解的影响

4.3.3 三种催化剂降解MO的探讨

4.3.4 ACF-Fe3S4用量对MO降解的影响

4.3.5 H2O2的浓度对MO降解的影响

4.3.6 pH对MO降解程度的影响

4.3.7 温度对MO降解程度的影响

4.3.8 降解过程中H2O2的利用率

4.3.9 羟基自由基生成量分析

4.4 本章小结

第5章 结论与展望

5.1 全文结论

5.2 展望

参考文献

致谢

附录 攻读硕士学位期间参与的科研及发表的文章