铁基磁性材料的制备及其铀吸附性能研究

摘要

随着社会工业化的发展，人类对能源的需求在不断增长，能源短缺问题已成为全球关注的焦点。由于传统的能源燃料日益减少，致使发展核能成为世界各国的主要选择。核能发展过程中，铀资源的短缺和对环境的污染成为了制约其发展的主要问题。在铀矿石的开采和冶炼加工过程及核燃料燃烧后产生的大量的含铀废液，对溶液中铀的提取和回收技术的研究对我国核电事业的发展、铀资源的充分利用及环境保护等领域都具有十分重要的意义。
　　本论文制备多种铁基磁性吸附材料，并研究这些吸附材料在不同实验条件下对水体中铀的吸附性能，并探讨相关吸附机理。
　　采用溶剂热法制备空心CoFe2O4微球磁性吸附材料。通过震动样品磁强计（VSM）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）等方法对产物进行表征，结果显示空心CoFe2O4微球粒径尺寸约为0.5μm，饱和磁化强度为20.9emu/g，对外加磁场有较好的磁响应能力。经实验结果表明，在反应温度180℃、时间4h时所合成的空心CoFe2O4微球的结晶度和形貌最佳。经吸附性能实验结果表明，当溶液pH=6.0时，対水体中铀吸附效果最好，去除率可达到96.01％。经动力学和热力学研究表明，空心CoFe2O4微球对铀的吸附过程符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型。
　　以鸡蛋蛋清为络合剂利用溶胶-凝胶法制备具有大孔结构的铁酸钴样品。通过分析测试方法对产物表征。结果显示在反应温度为500℃、反应时间4h时所合成的大孔结构CoFe2O4结晶度最好，形貌最佳。饱和磁化强度为2.78emu/g，对外加磁场有较好的磁响应能力。当pH值等于5.0时，吸附效果最好，其最大吸附容量为97.17mg/g，在120min达到吸附平衡。具有大孔结构的CoFe2O4样品对铀的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型。经热力学研究表明该吸附过程是一个自发、吸热过程。
　　通过共沉淀法合成四氧化三铁复合的甘蔗渣吸附材料。通过TEM表征发现在MCB表面复合的Fe3O4磁性纳米粒子具有球形形貌，平均粒径约为20nm。经VSM测试MCB饱和磁化强度为36.4emu/g，具有顺磁性。当pH值等于5.0时，吸附效果最好，去除率可达98％。动力学研究表明具有磁性性能的甘蔗渣对铀的吸附过程在60min处达到平衡，并且该吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型。
　　采用EDTA对磁性甘蔗渣（MSCB）进行表面改性，得到产物EDTA-MSCB。通过FI-IR、VSM、SEM、TEM等分析测试方法对产物进行表征，结果表明所制备的EDTA-MSCB饱和磁化强度为1.26emu/g，虽然比MSCB饱和磁化强度弱，对外界磁场有良好的磁响应能力，且改性后的磁性甘蔗渣对铀吸附容量有较大提高。在pH=5.0时，MSCB对铀去除率可达99.32％，并随着溶液中pH增大，去除率逐渐减小。经分析发现EDTA-MSCB对铀的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型，热力学研究表明该吸附过程为自发、吸热过程。

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第1章 绪 论

1.1 课题背景

1.2 铀的开发和利用

1.3 含铀废水的来源及危害

1.4 含铀废水处理方法

1.5 吸附

1.6 吸附材料简介

1.7 铁氧体磁性材料简介及应用

1.8 甘蔗纤维的概述及应用

1.9 本论文研究的目的、意义及内容

第2章 实验材料及表征方法

2.1 实验材料

2.2 表征方法

第3章 空心CoFe2O4微球的制备及铀吸附性能研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第4章 大孔结构CoFe2O4的制备及铀吸附性能研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第5章 磁性甘蔗渣的制备及铀吸附性能研究

5.1引言

5.2 实验部分

5.3 结果与讨论

5.4 本章小结

第6章 EDTA改性磁性甘蔗渣及铀吸附性能研究

6.1 引言

6.2 实验部分

6.3 结果与讨论

6.4 本章小结

结论

参考文献

读博士学位期间发表的论文和取得的科研成果

致谢