磁性MOF的设计制备及其在水污染物分离分析中的应用研究

摘要

近几十年来，人口增长与经济快速发展造成了恶劣的环境影响，其中水污染问题尤为严重。大量的农业、工业和生活废水排放到环境中，对生物和人体的健康构成了一定的威胁。另外，水污染物分布较广，成分复杂，不易去除降解，最终对生态平衡造成破坏。因此，如何建立快速、有效的方法来分离分析水污染物是我们亟待解决的重要问题。
　　金属-有机骨架（Metal-Organic Framework，MOF）具有种类多，孔隙率和比表面积大，孔径可调等优点。磁性MOF材料结合了MOF的多孔性和磁性纳米粒子的磁响应性。这种复合材料作为吸附剂不仅可以从液相中快速分离，还具有较好的稳定性，较强的吸附性能等。本课题旨在初步探究磁性MOF在水污染物分离分析中的应用潜力。主要研究内容概括如下：
　　首先制备MOF材料MIL-100(Fe)，并采用混合法合成磁性MOF材料Fe3O4/MIL-100(Fe)。通过吸附实验方法研究了罗丹明B在Fe3O4/MIL-100(Fe)中的吸附行为，并测定了相应的动力学数据。考察了Fe3O4/MIL-100(Fe)材料对罗丹明B吸附的影响因素，并对吸附机理进行讨论。与传统的吸附剂相比，由于Fe3O4/MIL-100(Fe)具有优越的磁响应性能，使得吸附剂能够快速的从液相中分离，从而缩短了反应时间，并且该材料具有良好的可再生特性和吸附性能，使得Fe3O4/MIL-100(Fe)成为一种性能优越的吸附材料。
　　以硅烷偶联剂KH550对共沉淀法合成的Fe3O4进行表面改性，得到氨基修饰的Fe3O4，再采用嵌入法合成磁性NH2-MIL-101(Al)。对复合材料进行表征，并将其作为吸附剂用来吸附水中的阴阳离子染料，考察了离子强度和pH值等因素对吸附效果的影响，采用Langmuir方程对吸附等温线进行拟合，并计算得到了相应的热力学参数。其中，磁性NH2-MIL-101(Al)对于阳离子染料孔雀石绿的吸附量可以达到274.4mg·g-1,对于阴离子染料靛蓝磺酸钠的吸附量为135mg·g-1。通过阴阳离子染料的对比，深入讨论了吸附机理。可重复使用、易于回收以及吸附量较高等特点使得磁性NH2-MIL-101(Al)可以作为一种新型的吸附材料用于废水中染料的去除。
　　采用层层自组装的方法制备出核壳结构的Fe3O4@ZIF-8复合材料。从透射电镜图片中可以清楚的看到磁性Fe3O4都被均匀的包在规则的ZIF-8里面，且壳层的厚度随着包裹的层数增加而变厚。实验对各种影响萃取效果的参数，例如Fe3O4@ZIF-8的用量，萃取时间，淋洗剂和洗脱剂的选择等进行了优化。并采用超高效液相色谱-质谱联用的方式分离和测定四环素类物质，四环素、土霉素和金霉素的线性范围在0.5～50ng·L-1之间，检出限分别为0.125ng·L-1，0.143ng·L-1和0.122ng·L-1，日间和日内分析相对标准偏差分别为2.8%～8.3%和3.3%～8.5%。

目录

1 绪论

1.1 水污染物概况分析

1.2水污染物分离去除方法

1.3金属有机骨架材料简介

1.4磁性材料

1.5立题意义和研究内容

2磁性金属有机骨架材料对罗丹明B吸附行为研究

2.1引言

2.2实验部分

2.3结果与讨论

2.4本章小结

3磁性氨基化金属有机骨架材料对阴、阳离子染料吸附研究

3.1引言

3.2实验部分

3.3结果与讨论

3.4本章小结

4核壳结构Fe3O4@ZIF-8分离分析环境水样中的四环素类物质

4.1引言

4.2实验过程

4.3结果与讨论

4.4本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

致谢

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