壳牌炉粉煤灰合成沸石及其脱氮应用研究

摘要

20世纪70年代初，壳牌粉煤加压技术出现，此后该技术不断发展完善，并逐渐投入生产实践中。伴随该技术的迅速发展和广泛使用，产生了大量壳牌炉粉煤灰，但目前关于此类粉煤灰的研究应用较少。
　　因此，本研究在分析壳牌炉粉煤灰物化性质的基础上，将其制备成不同类型的沸石，考察合成沸石的脱氮能力，为壳牌炉粉煤灰的资源化利用和合成沸石处理氨氮废水的应用提供方向指导和数据支撑。
　　首先采用国家标准煤灰成分分析法测定所用壳牌炉粉煤灰的化学组成，并对其进行X射线衍射分析和电镜扫描分析，结果表明：该粉煤灰颗粒为表面光滑的玻璃微球，富含SiO2和Al2O3，其主要是由大量的无定型玻璃相和少量的结晶相组成，反应活性较高，可以用来合成沸石。但该类粉煤灰本身的脱氮能力较弱，氨氮去除率仅为8.22％。
　　利用壳牌炉粉煤灰水热合成沸石，原料硅铝比为4.8，通过添加偏铝酸钠调节反应体系中的硅铝比。分析鉴定合成沸石的晶型可知，反应体系中硅铝比为1.7和2.0时，合成产物的主要成分是NaA型沸石晶体；硅铝比为2.5时，产物晶体是NaP1型沸石和NaA型沸石的混晶，硅铝比为3.0、4.0、4.8时合成产物的主要成分是NaP1型沸石，且硅铝比为1.7时合成的NaA型沸石和硅铝比为3.0时合成的NaP1型沸石的脱氮能力较强。
　　调节硅铝比为1.7合成NaA型沸石，通过单因素实验和正交实验优化合成工艺条件，得到在碱液浓度为1 mol·L-1，晶化温度为100℃，晶化时间为7h，液固比为5:1的条件下合成的NaA型粉煤灰沸石的脱氮能力较强，氨氮去除率达74.62%；分析正交实验结果可知各因素对NaA型沸石脱氮性能的影响程度依次为：碱液浓度＞晶化温度＞液固比＞晶化时间；对较优产品进行 X射线衍射分析、电镜扫描分析、比表面积与孔径分布分析，可知其结晶度较大、纯度较高；晶体形貌完整、规则，粒径约为3μm；沸石的孔道排列紧密有序，孔道尺寸分布比较均匀，沸石的比表面积为51.48 m2·g-1，孔径为11.00 nm。
　　将硅铝比调到3.0合成 NaP1型沸石，优化合成条件得到在碱液浓度为2 mol·L-1，晶化温度为100℃，晶化时间为10 h，液固比为4:1 mL·g-1时合成NaP1型粉煤灰沸石的氨氮去除率较高，达72.12%；正交实验结果表明各因素对NaP1型沸石脱氮能力的影响程度从大到小依次为：碱液浓度、晶化温度、晶化时间和液固比；分析表征较优的NaP1型沸石产品，可知其纯度较高，晶体颗粒形状不规则，排列无规律，大小不一，晶体粒径约为1.5~2μm；沸石的孔道排列规则紧密，孔道尺寸分布很均匀，沸石的比表面积为36.36 m2·g-1，孔径为18.92 nm。
　　本研究利用壳牌炉粉煤灰成功地合成出两种脱氮性能较好的沸石，即NaP1型沸石和NaA型沸石，它们可用于处理氨氮废水。

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1 绪论

1.1 粉煤灰概述

1.2 粉煤灰人工合成沸石研究现状概述

1.3 粉煤灰沸石对废水中氨氮的去除

1.4 本文研究目的意义及内容

2 实验材料与方法

2.1 实验原料及实验试剂与仪器

2.2 原料的预处理

2.3 粉煤灰沸石的物相结构与应用性能表征

2.4 粉煤灰沸石对氨氮的去除率的测定方法

2.5 本章小结

3 壳牌炉粉煤灰合成沸石

3.1 粉煤灰合成沸石的实验步骤

3.2 硅铝比调节

3. 3 不同硅铝比下合成沸石的类型

3.4 预实验

3.5 本章小结

4 水热法合成NaA型沸石的工艺优化

4.1 合成NaA型沸石的单因素实验

4.2 优化NaA型沸石合成条件的正交实验

4.3 较优NaA型沸石产品的表征

4.4 本章小结

5 水热法合成NaP1型沸石的工艺优化

5.1 合成NaP1型粉煤灰沸石的单因素实验

5.2 优化NaP1型粉煤灰沸石合成条件的正交实验

5.3 较优NaP1型粉煤灰沸石产品的表征

5.4 本章小结

6 结论与展望

6.1 结论

6.2 展望

参考文献

个人简历、在学期间发表的学术论文

致谢