溶液法制备热活化延迟荧光型超结构分子OLED器件与性能测试

摘要

热活化延迟荧光（TADF）发光材料，通过热活化产生充足的从三重态激子（T1）到单重态激子（S1）的反向系间窜跃（RISC），将 T1转变为 S1，再通过S1发光，从而实现100 ％的内量子效率（IQE），同时又避免了使用贵金属相关的问题，成为目前有机发光二极管（OLED）领域研究热点之一。传统的真空蒸镀法，虽然制备的薄膜均匀平整，但是其制备过程需要超高真空，对设备的要求极其严格，其生产成本较高。而溶液法，不仅制备工艺简单，而且能够大面积制备。再者如果在聚乙撑二氧噻吩-聚（苯乙烯磺酸盐）（PEDOT:PSS）上直接旋涂发光层（EML）制备器件，会导致PEDOT:PSS与发光层（EML）之间存在较大的最高占据分子轨道（HOMO ）能级差，不利于空穴的传输，同时，PEDOT:PSS也不能够有效地阻挡从EML传输过来的电子。另外，由于其溶液为酸性，也会造成发光层与PEDOT:PSS之间存在离子，进而造成发光层电致发光的猝灭。所以本文首先探索了不同空穴传输层（HTL）对溶液法制备 OLED 器件性能的影响，发现聚[双（4-苯基）（4-丁基苯基）胺/聚乙烯咔唑（poly-TPD/PVK）双层HTLs结构器件性能器件最好。在此基础上，以poly-TPD/PVK为HTL，以新合成的超结构分子 TADF 型发光材料为发光层客体材料，通过溶液法制备了OLED并测试了其性能。 第一部分，探索了 HTL 在对溶液法制备 OLED 器件性能的影响，发现poly-TPD/PVK双层器件性能器件最好。以经典的TADF分子2,4,5,6-四（9-咔唑基）-间苯二腈（4CzIPN）掺杂 4,4-二（9-咔唑）联苯（CBP）为发光层，分别以N,N'-二苯基-N,N'-二（3-甲基苯基）-1,1'-联苯-4,4'-二胺（TPD）、poly-TPD、PVK、poly-TPD/PVK 为 HTL ，制备了结构为 ITO/PEDOT:PSS/HTL/10.7 wt%-4CzIPN:CBP/ETL/LiF/Al（ITO：氧化铟锡，ETL：电子传输层，LiF：氟化锂）的器件，发现 poly-TPD/PVK 双层结构性能器件最好，启亮电压（Von）为3.7 V，最大发光亮度（Lmax）为19670 cd/m2，最大外量子效率（EQE）为10.5%。Poly-TPD/PVK 可把二者优点结合起来，即 poly-TPD 高的空穴传输能力及其HOMO 与 PEDOT:PSS 比较匹配，以及 PVK 具有较高的最低未占分子轨道（LUMO）和三重态能级。PVK厚度仅为5 nm，几乎不会影响到空穴传输性能。 第二部分，poly-TPD/PVK双层结构为HTL，以新合成的超结构分子TADF黄 光 材 料 CRA-TXO-PhCz100 、 CRA-TXO-PhCz50-mCP50 、CRA-TXO-PhCz12.5-mCP87.5 ，红光材料 CRA-TXO-TPA100 以及绿光材料CRA-PXZ-Trz掺杂1,3-二-9-咔唑基苯（mCP）为发光层，溶液法制备TADF型OLED。首先证明其延迟荧光的特性，然后测试了其OLED器件性能。器件的最大发光亮度分别为679、598、966、845以及2424 cd/m2，其发光光谱中心分别为544、544、524、600以及533 nm。在不同电压下，器件发光光谱比较稳定。 第三部分，在ITO/PEDOT:PSS/HTL/10.7 wt%-4CzIPN:CBP/TmPyPB/LiF/Al （TmPyPB：1,3,5-三[(3-吡啶基)-3-苯基]苯）中，使用新合成的材料 CRA-mCP分别替代器件结构中的主体材料、电子阻挡材料以及空穴传输材料。最终当用CRA-mCP代替poly-TPD/PVK作为HTL制备的OLED器件，性能最优异。器件的最大发光亮度为6688 cd/m2，启亮电压为4.9 V，并且电流效率（CE）为20.9 cd/A。

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