臭氧/超声-臭氧/氨基二氧化硅处理结晶紫废水研究

摘要

结晶紫属三苯甲烷类染料,是一种具有高毒性、致畸变、致癌、致突变的有机化合物。在其生产和使用过程中产生的废水具有色度高、难生化降解等特点。如果将其直接排入自然水体,会严重影响水体水质,且其进入生物体后可以转化产生危害更大的隐性结晶紫。因此,去除废水中结晶紫,防止其进入自然水体变得至关重要。
　　本实验以结晶紫染料溶液为模拟废水,分别用臭氧氧化、超声-臭氧氧化和氨基二氧化硅对结晶紫进行处理,结果如下:
　　(1)利用臭氧氧化法处理结晶紫废水,主要考察了溶液的初始pH值、溶液初始浓度、溶液温度、臭氧投加量等因素对去除溶液化学需氧量(Chemical Oxygen Demand, COD)的影响,考察了臭氧氧化结晶紫的动力学,根据实验结果和已报道资料文献,分析了臭氧氧化结晶紫的可能反应机理。实验结果表明,臭氧氧化处理结晶紫溶液的最佳条件为:结晶紫初始浓度为0.88mmol·L-1(500 mg·L-1),pH值为10.0,臭氧投加量为9.06×10-5mol·min-1(气体流速为0.8L·min-1),处理水温为25℃,在此条件下氧化120min,对溶液化学需氧量去除率大于90％。且降解过程符合准一级动力学,结晶紫可能是通过自由基的脱甲基作用和臭氧分子及自由基的亲电、亲核反应使结晶紫分子逐渐降解。
　　(2)超声-臭氧联合降解结晶紫废水,考察了超声(Ultrasound, US)、超声功率和超声频率、温度、气体流量等因素对溶液总有机碳(Total Organic Carbon, TOC)去除效率的影响;探讨了臭氧氧化和超声-臭氧氧化去除结晶紫的最佳反应条件。结果表明:采用超声-臭氧联合处理时,结晶紫降解效果明显优于臭氧单独处理。当结晶紫溶液的浓度为200mg·L-1时,在最佳处理条件下(废水初始pH为10.0,氧气流量为0.4L·min-1,超声功率为100W,频率为30kHz)处理90min后,总有机碳的去除率达到89.2%。
　　(3)以氨基二氧化硅作为吸附剂,通过中心复合设计及响应曲面分析,考察了氨基二氧化硅对结晶紫的吸附的影响因素,通过回归分析,拟合出结晶紫的去除率随溶液温度、吸附剂投加量、搅拌时间和搅拌速度等因素变化的参数模型,对模型进行方差分析显示,该二次多项式方程模型极显著,可以对未知条件下结晶紫的去除率进行预测。通过响应曲面分析和软件优化分析,得出氨基二氧化硅对结晶紫吸附的最优条件为:温度33℃,吸附剂用量0.35g,搅拌时间64min,搅拌速度230r·min-1。其中,在实验条件范围内,温度对吸附效果的影响最大。

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第1章 引言

1.1结晶紫的危害及处理现状

1.2臭氧氧化技术

1.3超声-臭氧氧化技术

1.4氨基二氧化硅吸附技术

1.5本课题研究的意义及内容

参考文献

第2章 臭氧氧化处理结晶紫废水研究

2.1引言

2.2实验部分

2.3结果与讨论

2.4结晶紫降解机理预测

2.5本章小结

参考文献

第3章 超声-臭氧氧化降解结晶紫废水研究

3.1引言

3.2实验部分

3.3结果与讨论

3.4本章小结

参考文献

第4章 氨基二氧化硅吸附结晶紫响应曲面法优化研究

4.1引言

4.2实验部分

4.3结果与讨论

4.4本章小结

参考文献

第5章 结束语

5.1研究结论

5.2需要进一步研究的内容

攻读学位期间发表的学术论文

致谢