过渡金属取代的夹心型砷钨酸盐的合成、结构及性质研究

摘要

过渡金属取代的多金属氧酸盐作为多酸化学的重要分支而备受关注,这类化合物在磁性、催化、电化学等领域具有潜在的应用前景。本论文立足于分子设计与组装的思想,以钨酸钠、亚砷酸钠和过渡金属盐等简单的无机盐为初始原料,通过调控反应条件,如反应物浓度及配比、溶液pH值、反应时间等,采用常规水溶液方法,设计合成出了新颖的过渡金属取代的夹心型砷钨酸盐,并对这化合物进行了X-射线单晶衍射、红外(IR)、热重(TG)、X-射线粉末衍射(XPRD)、X-射线光电子能谱(XPS)等表征及部分化合物的磁性质、药物活性和催化烯烃环氧化性质的研究。
　　1.采用常规水溶液法,以钨酸钠、亚砷酸钠和氯化铜为原料,成功得到了两例基于三缺位Keggin结构阴离子[α-AsW9O33]9–的铜簇取代的夹心型化合物:Na8[H4Cu9As6O15(H2O)6(α-AsW9O33)2]·41H2O(1), Na4[H5Na3(H2O)6Cu3(H2O)3(α-As W9O33)2]·35H2O(2),其中化合物1是目前已知的含有最高核数Cu簇的夹心型多金属氧酸盐,并且在此化合物中首次发现{As2O5}单元作为结构稳定剂。化合物1、2均表现出了较好的抗肿瘤活性。
　　2.合成了一例三核银簇取代的夹心型砷钨酸盐:Na14[HAg3(H2O)2(α-AsW9O33)2]·38H2O(3)。化合物3通过Ag–W键形成一维链状结构。我们对化合物3进行了催化环己烯环氧化反应的性质研究,结果表明,该化合物不仅具有较高的催化活性,而且具有较高的选择性。

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前言

一、过渡金属取代的三缺位Keggin阴离子夹心型化合物的研究现状

二、过渡金属取代的三缺位Keggin阴离子夹心型砷钨酸盐的研究现状

三、选题思路

参考文献

第一章 铜取代的夹心型砷钨酸盐的合成、结构及性质研究

引言

第一节 九核铜簇取代的夹心型砷钨酸盐的合成、结构及性质研究

参考文献

第二节 三核铜簇取代的夹心型砷钨酸盐的合成、结构及性质研究

参考文献

第二章 银取代的夹心型砷钨酸盐的合成、结构及表征

引言

2.1 实验部分

2.2 晶体结构描述与讨论

2.3 化合物3的表征

参考文献

第三章 化合物3催化环己烯环氧化性质研究

引言

3.1 实验部分

3.2 结果与讨论

参考文献

附录 硕士期间的其他成果

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致谢