四元靶材磁控溅射法制备CIGS吸收层材料及其器件构筑

摘要

Cu(In1-xGax)Se2(CIGS)太阳能电池是薄膜太阳能电池中最具应用前景的薄膜太阳能电池之一，具有着效率高，稳定性好和弱光性能好的优势，已经成功实现了商业化。德国太阳能和氢能研究中心（ZSW）于2015年报道了认证效率为21.7％的 CIGS太阳能电池；2014年，瑞士联邦材料科学与技术实验室（EMPA）在聚酰亚胺柔性基底上制备出了效率高达20.4%的柔性CIGS太阳能电池。但是这些高效率CIGS太阳能电池都是由多元热共蒸发法制备的，工艺要求极其苛刻，很难实现连续生产。尽管溶液法能够极大的降低CIGS太阳能电池的制备成本，但是里面包含的杂质太多，最高效率只有共蒸发法的70%左右。磁控溅射法制备 CIGS太阳能电池因具有复现性好、样品纯度高和可连续生产等优点而引起了研究人员的广泛关注，所以本论文主要研究了磁控溅射法制备CIGS太阳能电池。本论文主要研究内容以及研究成果如下：
　　1、研究了射频溅射化学计量比的 CIGS单源陶瓷靶（Cu:In:Ga:Se=1:0.7:0.3:2）制备CIGS吸光层。我们发现溅射得到的CIGS薄膜和靶材的组成有着巨大的差异，并且和靶材与基底之间的工作距离有着巨大的相关性。随着工作距离的增加，CIGS预制膜中 Cu/(In+Ga)的比例从1.29减少到0.96。但是预制膜经过退火处理后，Cu/(In+Ga)的比值均大于1，呈现富铜状态，这主要是由于CIGS晶体的富铜生长机制导致的。我们通过 XRD检测确定了薄膜晶面择优生长方向，通过 Raman光谱分析确定了薄膜组分的结构，二者共同显示薄膜不存在杂相。后经组装电池器件证实，利用此方法制备的铜铟镓硒薄膜太阳能电池的光电转化效率最高只有0.65%。本章的工作说明可以使用CIGS陶瓷靶溅射制备CIGS太阳能电池，但是需要进一步优化制备方法。
　　2、研究了射频溅射贫铜的铜铟镓硒陶瓷靶（ Cu:In:Ga:Se=0.84:0.8:0.36:2）制备CIGS薄膜的条件和特性。我们发现溅射贫铜的 CIGS陶瓷靶能够制备出来贫铜的CIGS预制膜，并且退火处理后的薄膜组成仍然是贫铜的。我们发现 CIGS太阳能电池效率和退火温度具有着很大的相关性，550℃退火时效率达到最大，温度偏低和偏高时电池效率都低于此值。550℃硒化的时候获得了光电转换效率为5.02%，开路电压为0.413 V，短路电流密度为15.64 mA/cm2，填充因子为63.84%，有效面积为0.21 cm2的光伏器件。和射频溅射化学计量比的CIGS陶瓷靶相比，显著地提高了CIGS太阳能电池的效率。
　　3、研究了射频溅射铜铟镓硒陶瓷靶（Cu:In:Ga:Se=1:0.7:0.3:2）和直流溅射铟靶的共溅射法制备高质量的CIGS预制膜。通过优化直流溅射铟靶的溅射工艺，制备出了一系列具有贫铜组份的铜铟镓硒薄膜。我们利用该方法对CIGS薄膜的组份进行了行之有效的调控。我们对CIGS预制膜进行了形貌、组份的分析；对硒化后CIGS薄膜进行了形貌、组份、结构等性能分析。最终获得了光电转换效率为10.29%，开路电压为0.532 V，短路电流密度为32.02 mA/cm2，填充因子为60.50%，有效面积为0.36 cm2的CIGS太阳能电池。
　　本论文系统的研究了溅射CIGS陶瓷靶制备CIGS太阳能电池，系统研究了靶材组成、预制膜和硒化后薄膜的组成、形貌和结构的关系。我们发现溅射化学计量比的CIGS陶瓷靶无法制备高效率的 CIGS太阳能电池，效率只有0.65%。我们通过将化学计量比的陶瓷靶改为贫铜的组成，将电池效率提高到5.02%。然后我们通过化学计量比的CIGS陶瓷靶和In金属靶共溅射法制备出了效率为10.29%的CIGS太阳能电池。

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第一章 绪 论

1.1 引言

1.2 太阳能电池简介

1.3 CIGS基太阳能电池

1.4 磁控溅射制备CIGS薄膜太阳能电池的概况

1.5 目前存在的主要问题

1.6 论文研究目的、思路和主要内容

参考文献

第二章 磁控溅射铜铟镓硒（CIGS=1:0.7:0.3:2）陶瓷靶制备CIGS薄膜及其特性研究

2.1前言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

参考文献

第三章 磁控溅射铜铟镓硒（CIGS=0.84:0.8:0.36:2）陶瓷靶制备CIGS薄膜及其特性研究

3.1前言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.3 本章小结

参考文献

第四章 共溅射铜铟镓硒（CIGS=1:0.7:0.3:2）陶瓷靶和铟靶制备CIGS薄膜及其特性研究

4.1引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

参考文献

第五章 工作总结与展望

5.1工作总结

5.2 问题和展望

硕士期间发表和已完成的工作

致谢