超声波条件下制备膨胀石墨负载的纳米二氧化钛及偶氮染料污水处理的研究

摘要

本论文回顾了磷片石墨、石墨层间化合物(可膨胀石墨)和膨胀石墨的结构和特点，以及近几年以磷片石墨为原材料制备石墨层间化合物和膨胀石墨的方法，以详实的实验数据介绍了膨胀石墨近年来在水体油污染、水体染料污染治理上的应用。同时，简要地回顾了纳米二氧化钛的制备，以及在水体污染治理上的应用。经过对比分析指出，尽管膨胀石墨具有较强的吸附功能，纳米二氧化钛具有较强的光催化降解功能，但是这两种材料在应用于水体污染治理过程中的作用均是单一的。因此，制备一种新的复合物材料，将膨胀石墨的吸附性能和纳米二氧化钛的光催化降解性能结合是十分必要的。 本论文在我们研究室拥有完全独立知识产权的制备膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料的基础上，对现有的制备方法进行改造，引入超声波进一步简化制备工艺路线，首次发明了在超声波条件下制备膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料的新工艺。并对该复合物材料进行了扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X-射线衍射的结构表征，这些表征说明该复合材料与我们以前制备的膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料具有相同的形貌和结构。另外，这种新方法也首次被证明不仅可以制备出含硫的膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料，还可以制备出不含硫的膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料。 在研究过程中，我们以偶氮染料(甲基橙、活性艳红X-3B、酸性黄42＃、酸性红249、酸性媒介棕RH)的水溶液作为模拟废水，分别用不含硫的和含硫的膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料对上述废水样品进行实验。实验结果显示辐射源、膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料的用量、废水溶液的酸性、废水溶液的浓度和反应温度对模拟废水的脱色率有影响。尽管不含硫的和含硫的膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料都具有膨胀石墨的吸附能力和纳米二氧化钛的光催化降解能力，但是在上述影响因素上产生出来的脱色率是不同的。 实验结果充分证明在超声波条件下制备的膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料具有较强的吸附和光催化降解的能力，也证明了含硫的和不含硫的膨胀石墨复合材料在处理模拟染料废水过程中的处理能力不一样，为应用膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合新材料处理实际染料废水提供了实验基础。在本论文的最后一章中，我们对膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料对模拟废水产生的吸附和光降解的机理进行了探讨，也获得了一些有意义的结论。相关的研究报告已经在国外Ultrasonics Sonochemistry(SIC影响因子2007年2.434)和国内核心期刊《非金属矿》上进行了报告。 本论文要做的主要工作如下： 1.以磷片石墨为原材料，利用超声波技术制备出膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料。 2.用SEM、TEM、XRD等手段对该复合材料进行表征，获得它们的结构、形貌和表观性能的相关信息。 3.利用膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料为吸附和光催化降解材料，研究其对部分偶氮染料的吸附和光催化降解性能。 4.探讨膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料对偶氮染料的吸附和光催化降解作用的机理。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

1.1 负载纳米二氧化钛膨胀石墨的简介

1.1.1天然石墨

1.1.2可膨胀石墨(石墨层间化合物，GIC)

1.1.3膨胀石墨简介

1.1.4纳米TiO2的应用和制备简介

1.1.5膨胀石墨负载纳米TiO2复合材料的制备和应用简介

1.2超声波简介

1.2.1空化效应基本原理

1.2.2超声波的应用

1.3 染料简介

1.3.1染料的分类

1.3.2染料废水的特点

1.3.3 目前染料废水的脱色方法

立题依据

研究内容

本次研究的创新性

第二章超声条件下膨胀石墨负载的纳米TiO2复合材料的制备与表征

2.1 超声条件下膨胀石墨负载的纳米TiO2复合材料的制备与表征

2.1.1 不含硫膨胀石墨负载的纳米TiO2复合材料的制备

2.1.2产品表征

2.1.3含硫膨胀石墨负载的纳米TiO2复合材料的制备

2.1.4产品表征

2.2 X-衍射确认膨胀石墨负载的纳米TiO2复合材料的中间体

2.3膨胀石墨负载的纳米TiO2复合材料中TiO2的晶型

2.4膨胀石墨负载的纳米TiO2复合材料的形成机理

2.5小结

第三章超声条件下膨胀石墨负载的纳米TiO2复合材料的吸附及其光催化性能

3.1 脱色率及吸附量的计算

3.2光降解率的计算

3.3膨胀石墨负载的纳米TiO2复合材料(不含硫)对染料模拟废水的吸附及其光降解性能

3.3.1对染料甲基橙模拟废水的处理研究

3.3.2对染料活性艳红X-3B模拟废水的处理研究

3.3.3对染料酸性黄42#模拟废水的处理研究

3.3.4对染料酸性红249模拟废水的处理研究

3.4膨胀石墨负载的纳米TiO2复合材料(含硫)对染料模拟废水的吸附及其光降解性能

3.4.1对染料甲基橙模拟废水的处理研究

3.4.2对染料活性艳红X-3B模拟废水的处理研究

3.4.3对染料酸性黄42#模拟废水的处理研究

3.4.4对染料酸性红249模拟废水的处理研究

3.4.5对染料酸性媒介棕RH模拟废水的处理研究

3.5小结

3.5.1 反应条件对膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料的脱色率的影响

3.5.2不含硫与含硫的膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料的对比

第四章超声波条件下吸附和光降解的机理的研究

4.1 膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料的吸附机理

4.1.1 吸附时间对吸附机理的影响

4.1.2复合材料的用量对吸附机理的影响

4.1.3初始浓度对吸附机理的影响

4.1.4 pH值对吸附机理的影响

4.1.5温度对吸附机理的影响

4.2膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料的光催化降解机理

4.2.1 辐射源和时间对光催化降解机理的影响

4.2.2复合材料的用量对光催化降解机理的影响

4.2.3初始浓度对光催化降解机理影响

4.2.4pH值对光催化降解机理的影响

4.2.5吸附时间对光催化降解机理的影响

4.3 超声波对膨胀石墨负载的纳米二氧化钛复合材料的吸附和光催化降解机理

4.3.1超声波对吸附机理的影响

4.3.2超声波对光催化降解机理的影响

4.4结论

第五章结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

致谢

攻读学位期间科研成果