异丁烷直接氧化制甲基丙烯酸催化剂的研究

摘要

我国及世界天然气储量极其丰富，预计在本世纪，天然气将成为能源及化工原料的主要来源。大庆油田有着丰富的天然气资源，每年产天然气20亿立方米左右。天然气中含有的异丁烷主要被用作燃料，价格较低，若将其转化为高附加值的甲基丙烯酸，可获得较大的经济效益。 本文研究开发了异丁烷直接氧化制甲基丙烯酸的工艺，不但可以缩短工艺流程，而且能减少设备投资，从而降低生产成本。 本文通过合成性能良好的杂多酸(盐)催化剂，研究了不同杂原子(如P、Si、Fe、Co)、中心原子(如Mo、W、V、Nb、Ta)等对杂多酸催化活性的影响，确定最佳催化剂组成；研究了抗衡阳离子(如Cs、Ni、Cu、K)对催化剂酸性和氧化性等性能的影响，确定合适的抗衡阳离子；研究了催化剂合成方法及合成条件对催化剂性能的影响，选择最佳的合成方法，确定最佳的合成条件；研究了不同载体对催化剂性能的影响，主要研究中性或酸性载体的影响，如SiO<,2>、活性碳、膨润土、离子交换树脂、砖藻土等，确定合适的载体。 本文在初步探讨异丁烷直接氧化制甲基丙烯酸工艺的同时，对实验室小试工艺条件也进行了探索，建立了异丁烷氧化制甲基丙烯酸的小试反应装置，确定了最佳的反应温度、压力、空速以及原料气的组成等，对催化剂进行了活性及稳定性考察。

目录

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声明

创新点摘要

引言

第一章文献综述

1.1烷烃转化制烯烃的必要性

1.2低碳烷烃催化选择氧化

1.3异丁烷脱氢制异丁烯

1.3.1脱氢方法

1.3.2异丁烷脱氢催化剂体系

1.3.3异丁烷脱氢反应的机理研究

1.3.4催化剂积炭行为的研究

第二章实验部分

2.1催化剂的制备

2.2异丁烷氧化反应装置

2.3反应产物的分析方法

2.4校正因子的测定

第三章实验结果与讨论

3.1催化剂评价

3.1.1反应空速对催化剂催化性能的影响

3.1.2烷氧比对催化剂反应活性的影响

3.1.3引入不同催化剂组分对催化剂反应活性的影响

3.1.4不同载体对催化剂反应活性的影响

3.1.5不同制备方法对催化剂反应活性的影响

3.1.6反应温度对催化剂催化性能的影响

3.1.7催化剂P1.13Mo12V0.25Cu0.25Sb0.25As0.2K1.5Oz反应性能与反应时间的关系

3.1.8催化剂P1.13Mo12V0.25Cu0.25Sb0.25As0.2Cs1.5Oz的反应活性考察

3.2催化剂表征

3.2.1粉末X光衍射谱(XRD)

3.2.2红外光谱(FTIR)

3.2.3差热-热失重分析(DTA-TG)

3.2.4电子顺磁共振谱(ESR)

3.2.5 BET比表面积(BET)

3.2.6光电子能谱(XPS)和固体核磁谱(NMR)

结论

参考文献

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