葡萄糖改性铁氧化物的制备及其芬顿催化性能

摘要

随着工农业的发展，有毒污染物如染料、农药等对环境和人类健康产生了巨大影响，受到了广泛关注。此类污染物并不能通过传统的物化方法和生物降解有效去除。高级氧化技术能够产生大量的·OH(羟基自由基)，无选择地氧化有机污染物，因此被公认为是一种极具潜力的水处理技术。其中非均相芬顿技术以其独特的优点被广泛应用于有机污染物的降解中。研究表明在催化剂的制备过程中一些有机配体的添加能够提高催化剂对有机污染物的降解效率。
　　本文系统的研究了葡萄糖改性的三种铁基氧化物催化剂的制备、结构性质和催化性能。主要包括以下三个方面:
　　(1) Fe3O4-Glc的制各及其芬顿催化性能
　　本章通过水浴法合成了葡萄糖改性的Fe3O4纳米材料，研究了葡萄糖改性对Fe3O4的结构、表面电荷、电子转移能力、比表面积和催化活性的影响，并探讨了催化降解反应的主要活性物种。结果表明:采用葡萄糖改性后的Fe3O4对亚甲基蓝表现出更好的芬顿催化活性;活性提高的原因可能与葡萄糖的还原作用有很大关系，因为它的加入使Fe3O4表面Fe2+所占的比例增多，有利于生成更多的·OH。
　　(2)无定形铁氧化物的制备及其芬顿催化性能
　　本章通过水热法合成了一系列葡萄糖改性的铁氧化物，其中包括改变葡萄糖投加量、反应温度和水热时间，并以苯酚为模拟污染物，研究了催化剂多相芬顿催化活性，确定了最佳合成条件;并进一步探究了pH、H2O2浓度、催化剂用量对降解效率的影响，确定了最佳反应条件;由于苯酚初始pH对降解效果影响较大，因此研究了在芬顿反应过程中各个时间段pH的变化情况以及·OH的产生情况。结果表明:pH的降低有利于·OH的生成，而均相芬顿在苯酚降解过程中的贡献也随之增加。
　　(3)无定形Fe-Zn复合氧化物的制备及其可见光芬顿性能
　　本章通过水热法合成了无定形Fe-Zn复合氧化物，通过多种表征技术确定了催化剂的结构、组成、价态等。结果表明:该催化剂对多种污染物均表现出良好的可见光芬顿活性;通过不同pH值时自由基捕获实验对反应机理进行了初步推断，当pH=6.5时RhB的降解主要是由于激发态的RhB与H2O2反应，·OH的贡献随反应pH的降低而增加;但对苯酚的降解而言，溶液中的·OH是主要的活性物种;此外，·OH主要来自于光生电子和H2O2的直接反应。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 水中有机污染物的处理方法

1．2 均相芬顿氧化技术

1．3 非均相芬顿氧化技术

1．3．1 非均相芬顿反应机理

1．3．2 非均相芬顿氧化技术现状

1．4 类芬顿催化剂

1．5 非均相光芬顿技术

1．5．1 非均相紫外光芬顿体系

1．5．2 非均相可见光芬顿体系

1．6 本论文研究内容

第二章 Fe3O4-Glc的制备及其芬顿催化性能

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 实验试剂及设备

2．2．2 催化剂的制备

2．2．3 催化剂的表征

2．2．4 催化剂活性评估

2．3 结果与讨论

2．3．1 材料的表征

2．3．2 催化剂活性的评估

2．3．3 反应机理

2．4 小结

第三章 无定形铁氧化物的制备及其芬顿催化性能

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 实验试剂和设备

3．2．2 催化剂的制备

3．2．3 催化剂的表征

3．2．4 催化剂活性评估

3．3 结果与讨论

3．3．1 催化剂的表征

3．3．2 催化剂活性的评估

3．3．3 反应机理

3．4 小结

第四章 无定形Fe-Zn复合氧化物的制备及其光芬顿性能

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 实验试剂和设备

4．2．2 催化剂的制备

4．2．3 催化剂的表征

4．2．4 催化剂活性评估

4．3 结果与讨论

4．3．1 催化剂的表征

4．3．2 催化剂的光芬顿活性

4．3．3 催化剂降解RhB的影响因素

4．3．4 多相光芬顿反应机理

4．4 小结

第五章 结论

参考文献

致谢