硝酸改性及金属负载活性炭催化臭氧氧化酸性大红3R研究

摘要

本论文研究了活性炭改性前后及活性炭负载金属催化臭氧氧化降解酸性大红3R效能的研究，并探究了催化臭氧氧化酸性大红3R机理。
　　 首先探讨了活性炭催化臭氧氧化降解酸性大红3R效能，与单独臭氧氧化相比，臭氧/活性炭体系能使酸性大红3R的TOC去除率提高，表明活性炭起到催化作用，加快臭氧分解为羟基自由基。
　　 其次采用硝酸氧化对颗粒活性炭进行改性处理，研究了硝酸改性后活性炭结构和表面化学性质，及其对酸性大红3R的吸附能力和催化臭氧氧化去除效果的影响。结果表明，硝酸改性后，活性炭比表面积减小，微孔孔容减小，中孔孔容增大。活性炭表面以羧基为主的酸性含氧官能团随着硝酸改性浓度提高而显著增加，并对其吸附能力和催化臭氧氧化能力产生显著影响。硝酸改性活性炭吸附能力在碱性条件下由于表面酸性官能团和酸性大红3R之间的静电作用而有所降低;在酸性条件下由于二者的色散作用而增强。表面酸性官能团在碱性条件下参与臭氧分解，产生羟基自由基增强了硝酸改性活性炭对酸性大红3R的催化臭氧氧化去除效果。
　　 然后采用硝酸改性后的活性炭作为载体，负载金属制备催化剂，验证催化臭氧氧化降解酸性大红3R效能研究。通过对催化剂表面物官能团分析，以及他们对臭氧催化氧化酸性大红3R效能研究表明，制备所得催化剂表面含氧官能团减少，经过反应后，官能团减少，证明官能团参与了化学反应。但是催化效果相对于改性活性炭没有降低，说明官能团与催化剂协同参与了臭氧催化氧化反应。
　　 最后探讨了臭氧催化氧化酸性大红3R机理。通过测定液相臭氧浓度，表明催化剂加入提高了臭氧分解速率，促进了羟基自由基的产生;通过反应前后官能团的变化，说明官能团与催化剂活性组分协同催化臭氧氧化酸性大红3R;通过加入羟基自由基抑制剂碳酸钠，表明催化反应遵循羟基自由基原理。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 臭氧氧化技术

1．1．1 臭氧的简介

1．1．2 臭氧在水处理中的应用

1．1．3 臭氧氧化技术存在的问题

1．2 非均相催化臭氧氧化技术

1．2．1 活性炭催化臭氧氧化技术在水处理中的现状

1．2．2 负载型催化剂

1．2．3 负载型催化剂在水处理中的现状

1．2．4 负载型活性炭催化臭氧氧化技术在水处理中的现状

1．3 染料废水处理现状概述

1．3．1 染料废水的特点

1．3．2 染料废水的处理难点和重点

1．3．3 染料废水处理技术现状

1．4 课题的研究目的、意义和主要内容

1．4．1 课题的研究目的和意义

1．4．2 课题研究的主要内容

第2章 实验内容及分析方法

2．1 实验材料

2．1．1 废水来源及性质

2．1．2 活性炭

2．2 试验装置和操作方法

2．2．1 实验装置

2．2．2 操作方法

2．3 实验药品和仪器

2．3．1 实验药品

2．3．2 实验仪器

2．4 分析方法

2．4．1 TOC的测定

2．4．2 水质色度的测定

2．4．3 水质PH的测定

2．4．4 紫外可见光谱的变化

2．4．5 液相中臭氧浓度的测定

2．4．6 气相中臭氧浓度的测定

2．5 催化剂的制备

2．6 催化剂的表征

2．6．1 扫描电子显微镜(SEM)

2．6．2 比表面积分析(BET)

2．6．3 傅里叶红外光谱分析(FT-IR)

2．6．4 X射线衍射(XRD)

2．6．5 酸碱滴定

第3章 活性炭催化臭氧氧化酸性大红3R特性

3．1 单纯臭氧氧化酸性大红3R

3．1．1 色度去除率的变化

3．1．2 TOC去除率的变化

3．1．3 PH值变化

3．1．4 紫外可见光谱的变化

3．1．5 初始PH值对臭氧氧化酸性大红3R去除率的变化

3．1．6 臭氧降解酸性大红3R机理研究

3．2 活性炭催化臭氧氧化酸性大红3R

3．2．1 色度去除率的变化

3．2．2 TOC去除率的变化

3．2．3 活性炭吸附TOC去除率的变化

3．2．4 PH值变化

3．2．5 紫外可见光谱的变化

3．2．6 初始PH值对臭氧催化氧化酸性大红3R去除率的变化

3．3 小结

第4章 硝酸改性活性炭特性臭氧催化氧化酸性大红3R特性的研究

4．1 硝酸改性对活性炭性质的影响

4．1．1 活性炭结构

4．1．2 活性炭成分

4．1．3 活性炭表面官能团

4．2 硝酸改性活性炭吸附能力

4．3 硝酸改性活性炭催化臭氧氧化能力

4．4 小结

第5章 改性活性炭负载催化剂臭氧催化氧化酸性大红3R特性

5．1 改性活性炭负载催化剂表面结构和性质的变化

5．1．1 催化剂FT-IR图谱

5．1．2 催化剂表面官能团

5．2 X射线衍射(XRD)

5．3 改性活性炭负载催化剂吸附能力

5．4 改性活性炭负载催化剂催化臭氧氧化能力

5．5 色度去除率的变化

5．6 紫外可见光谱的变化

5．7 催化剂的重复利用

5．8 制备条件对臭氧催化氧化酸性大红3R的影响

5．8．1 浸渍液浓度的影响

5．8．2 焙烧温度的影响

5．8．3 不同活性组分的影响

5．9 反应条件对催化性能的影响

5．9．1 初始PH值对催化性能的影响

5．9．2 臭氧投加量对催化性能的影响

5．10 小结

第6章 臭氧催化氧化酸性大红3R机理

6．1 臭氧催化氧化去除酸性大红3R机理的研究

6．1．1 催化剂对臭氧分解速率的影响

6．1．2 自由基抑制剂对催化活性的影响

6．1．3 臭氧催化氧化机理的研究

6．2 官能团与催化协同去除酸性大红3R机理的探究

6．2．1 载体表面官能团反应前后变化

6．2．2 催化剂表面官能团反应前后变化

6．2．3 自由基抑制剂对催化活性的影响

6．2．4 官能团与催化剂协同臭氧催化氧化机理的探究

6．3 小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间所发表的论文

致谢