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石家庄市大气颗粒物中碳组分污染特征及来源解析

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摘要

有机物(organic matter,OM)是大气环境中细颗粒物的主要组成成分,许多具有致癌、致畸、致突变作用。有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(element carbon,EC)是颗粒物中有机物存在的主要形式,占总颗粒物的含量一般为30%-70%。 采集2017年6月~2018年5月石家庄市城区和郊区PM10、PM2.5和PM1样品,通过美国Sunset OC EC Model4L测定其有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(element carbon,EC)组分,分析大气颗粒物浓度水平与时空变化特征,并通过计算碳组分与气态污染物间相关性、主成分分析和PMF源解析法分析了石家庄市大气颗粒物污染来源。研究结果表明,2017年6月~2018年5月PM10、PM2.5和PM1平均浓度比2016年11月~2017年5月分别降低了12.04%、13.44%和40.62%,PM1下降显著。相对湿度大于50%时,随着相对湿度增加,吸水性强气溶胶粒子吸湿膨胀,浓度升高。八种碳组分对比分析结果表明:PM10冬季主要污染来源为燃煤,春、夏和秋季为机动车排放;道路扬尘对春秋季PM2.5污染贡献显著。 春季OC、EC和NO2有较强的相关性,指示交通源对碳气溶胶浓度有一定的影响。夏季OC和SO2之间的相关性较明显,说明夏季工业燃煤是碳气溶胶的来源之一。夏季多雨、风速大的气象条件加速了污染物的稀释,使二次转化的净生成量较低,二次转化源对碳气溶胶的影响有限。秋季OC和SO2、NO2的相关性都较明显,机动车排放和燃煤排放对秋季碳气溶胶有明显的贡献,同时SOC和SO2、NO2及O3也存在较显著的相关化表明二次转化源在秋季的贡献比较显著。冬季除O3之外,碳组分和SO2、NO2都有显著的相关性,冬季存在机动车排放、煤炭燃烧和二次转化源的共同贡献。 石家庄市汽油车源、生物质和燃煤源、扬尘源、柴油车源分别在秋、冬、春、夏对PM1中碳组分分担率最大,分别为52.5%、43.6%、40.8%和28.4%。汽油车和柴油车混合源、燃煤源、扬尘源、分别在秋、冬、春对PM2.5中碳组分分担率最大,分别为42.3%、41.3%和44.7%。PM2.5中碳组分在夏季占比最高组分与冬季相同,为燃煤源,占比达到25.4%。

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