含钨催化剂的合成及其催化环戊烯合成戊二醛的研究

摘要

环戊烯来源于石油化工和煤化工生产过程中的副产物C5组分,作为一种化工原料发挥着重要的作用。环戊烯可广泛用于有机合成、制药工业和合成橡胶等领域。戊二醛在杀菌消毒剂、蛋白质化学、皮革、石油开采和冷却水等方面发挥着重要的作用,是一种广泛使用的化工精细产品。
　　首先,以十八胺(ODA)为模板剂,制备出具有六方结构的介孔分子筛HMS,并对其进行XRD、N2吸附-脱附、热重表征。得到的制备条件为:PH值为7左右,正硅酸乙酯与十八胺的摩尔比为1:0.3、无水乙醇与水的体积比为1:1、陈化时间为18h、焙烧温度为600℃、焙烧时间为6h,在此条件下制备的HMS分子筛比表面为650m2/g,孔容0.76cm3/g,孔径3nm。
　　其次,使用原位合成的方法制备出W-HMS,引入钨元素到HMS介孔分子筛的六方硅骨架结构,利用环戊烯合成戊二醛的反应考察其催化活性。考察了催化剂用量和钨含量、反应时间和温度、叔丁醇用量对戊二醛收率的影响。结果显示,以硅钨摩尔比为30制备的催化剂较好的保持了HMS分子筛的六方结构,钨元素分散在分子筛的骨架结构中,形成催化活性中心。较优反应条件是:反应温度为35℃,反应时间为24h,叔丁醇与环戊烯的体积比为5.5,双氧水与环戊烯体积比为2.5,催化剂硅钨摩尔比为30,催化剂用量为环戊烯质量的20％,戊二醛收率为70%。催化剂使用4次后戊二醛收率为61%。
　　另外,采用等体积浸渍法制备了负载型催化剂HPW/HMS,并对其进行了表征。考察了催化剂焙烧温度和磷钨酸负载量、催化剂用量对环戊烯合成戊二醛的影响。当负载量为20%时,HPW在载体HMS上呈分散状态,既提供了适宜的催化活性中心,又保持了介孔分子筛HMS的六方结构,有利于目标产物戊二醛的生成。在反应温度为35℃,反应时间为24h,叔丁醇与环戊烯的体积比为5.5,双氧水与环戊烯体积比为2.5,催化剂用量为环戊烯质量的15%的条件下,戊二醛收率为74%。

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第一章绪论

§1-1引言

§1-2环戊烯的用途和性质

§1-2戊二醛的用途

§1-3戊二醛的合成方法

§1-4 催化剂的制备

§1-5 介孔分子筛的特点及其应用

§1-6选题的目的及意义

§1-7 论文主要研究内容

第二章 实验方法

§2-1实验所用原料和化学试剂

§2-2实验仪器及设备

§2-3催化剂的制备

§2-4催化剂的表征方法

§2-5 实验步骤

§2-6数据处理

第三章 HMS分子筛的合成

§3-1 引言

§3-2 HMS分子筛的制备

§3-3 HMS分子筛的表征方法

§3-4结果与讨论

§3-5 结论

第四章 原位合成法制备W-HMS催化剂及其催化合成戊二醛反应研究

§4-1前言

§4-2实验部分

§4-3 环戊烯氧化制戊二醛反应原理

§4-4 结果与讨论

§4-5小结

第五章 浸渍法制备负载型磷钨酸催化剂及其催化合成戊二醛反应研究

§5-1 前言

§5-2实验部分

§5-3结果与讨论

§5-4小结

第六章 结论

参考文献

致谢