环戊烯选择性氧化生成戊二酸及其催化剂的研究

摘要

戊二酸是重要的有机合成材料,它及其衍生物在化学、建筑、医药、农业等方面具有广泛的应用,戊二酸的传统制备方为回收法和合成法。回收法依赖于己二酸的生产,产量较低,合成法只限于实验室,污染严重,且工业前景不大。因此高效、环保的新型催化氧化体系成为近年来戊二酸合成的新方向。近年来,人们采用环戊烯氧化合成戊二酸法:即以环戊烯为反应物,双氧水为氧化剂,在催化剂催化下选择性氧化生成戊二酸,本文重在研究环戊烯合成戊二酸的工艺条件,并寻找活性高、稳定性高和可重复利用的新型催化剂。
　　论文主要工作及结果如下:
　　首先,考察了杂多酸催化环戊烯选择性氧化生成戊二酸的催化活性,发现磷钨酸的催化活性最高,确定磷钨酸催化时的最佳反应条件:草酸为络合剂,30％的双氧水为氧化剂,n(H2O2):n(cyclopenene)=4.4,反应温度85℃,反应时间6h,催化剂用量(磷钨酸占环戊烯的摩尔比)为0.4%,戊二酸的收率可达91.5%。
　　其次,研究了WO3/SnO2-SiO2催化剂,以偏钨酸铵为前驱体,共沉淀法制备的SnO2-SiO2为载体,超声-等体积浸渍制备WO3/SnO2-SiO2催化剂,考察了催化剂的焙烧时间、焙烧温度等制备条件对反应活性的影响,最佳制备条件为超声浸渍,焙烧时间为3h,焙烧温度为500℃,并且对反应时间、反应温度等反应条件做了研究,最佳反应条件为反应时间为6h,反应温度为85℃,并且采用红外吸收光谱(FT-IR)、XRD、BET等手段对催化剂进行了表征,研究催化剂的结构跟反应活性的关系。

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第一章 绪论

§1-1引言

§1-2 戊二酸的理化性质

§1-3戊二酸的传统制备

§1-4戊二酸的绿色合成

§1-5 选题思路及本论文主要工作

第二章 实验方法

§2-1 实验原料及试剂

§2-2 实验原料及实验步骤

§2-3催化剂的制备

§2-4催化剂的表征

§2-5产物的分析与计算

§2-6反应机理

第三章 磷钨酸催化环戊烯选择性氧化生成戊二酸

§3-1 引言

§3-2 实验部分

§3-3 实验结果与讨论

§3-4 小结

第四章 浸渍法制备WO3负载型催化剂对反应活性的影响

§4-1 前言

§4-2 实验部分

§4-3 实验结果与讨论

第五章 结论

§5-1 研究总结

§5-2 研究展望

参考文献

致谢